【摘 要】
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NOx氮氧化物是一种危害人体健康、威胁生态环境的大气污染物。氢气选择性催化还原NOx氮氧化物(H2-SCR)基于其反应温度低和环境友好的反应特质,备受研究者的关注。本文针对Pt
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NOx氮氧化物是一种危害人体健康、威胁生态环境的大气污染物。氢气选择性催化还原NOx氮氧化物(H2-SCR)基于其反应温度低和环境友好的反应特质,备受研究者的关注。本文针对Pt催化剂对氢气还原NOx的性能有待提高的问题,通过不同元素的掺杂来改进催化剂的性能,设计制备了具有较高低温活性的PtW/Ti02、PtMo/TiO2系列催化剂。同时借助N2吸附、X射线衍射分析(XRD)、NOX-TPD、H2-TPR对催化剂的结构进行了表征,并借助原位漫反射红外谱(in situ DRIFTS)技术探究了WO3掺杂和MoO3掺杂对催化齐H2-SCR过程中活性中间体的形成与活性的影响。研究结果表明,向Pt/TiO2催化剂中引入WO3和MoO3能够有效提高催化剂的低温(100-175℃)活性,并且发现对催化剂进行预处理能使活性进一步提高。XRD结果表明WO3和MoO3的掺杂都造成了部分金红石型TiO2向锐钛矿型TiO2的转变;NOX-TPD实验发现WO3和MoO3的掺杂都促进了催化剂低温时的NO吸附和氧化效果;同时H2-TPR结果表明WO3与TiO2和MoO3与TiO2之间都存在较强的相互作用,前者协同还原温度升高,后者协同还原温度降低;同时WO3和MoO的掺杂都降低了PtOx的还原温度。NO+O2稳态吸附红外结果表明,WO3和MoO3的掺杂能促进NO2的歧化作用,产生Pt上吸附的NO+和硝酸盐物种;同时NO+O2-H2瞬态和全反应气稳态红外结果表明多种含氮物种作为活性中间体表现出反应活性,并且观察到有NH4+出现,但活性较低,因此我们推断掺杂WO3和MoO3后多种含氮物种是主要活性中间体,多种催化反应中间体的形成可能是催化剂低温活性升高的主要原因。
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