氮氧化物（NO_x）是造成大气复合污染的主要污染物之一,对环境和人类健康造成了严重危害。氨选择性催化还原氮氧化物（NH₃-SCR）技术能有效去除NO_x且二次污染小。本论文针对移动源尾气NO_x治理的抗硫抗水,宽温度窗口和耐高空速等问题,研发了铜钼复合氧化物、钴铁复合氧化物和铁钼复合氧化物等3种不同结构的催化剂,通过各种表征分析催化剂的物理结构和电子性质,揭示了催化剂结构与NH₃-SCR活性间构效关系,并采用质谱及原位红外技术研究了吸附物种类及反应路径。主要研究内容如下:（1）通过尿素沉淀法制备“Cu-O-Mo”结构的铜钼固溶体。相比于CuO,“Cu-O-Mo”结构的形成使粒子尺寸减小5-10倍、比表面积扩大3-8倍,促进了催化剂的传质传热作用。该结构增强了铜与钼之间的电子相互作用,增加亲核性Br?nsted酸性位数,且抑制了（NH₄）₂SO₄/（NH₄）₂SO₃的生成,提高了低温抗硫性能。氨物种和硝酸盐物种吸附量的增加,降低了反应活化能,反应活性和N₂选择性相比于CuO明显提高。在175-250^oC温度范围内,铜钼固溶体达到80%以上的NO_x转化率,N₂选择性提高了10%。（2）通过水热法构建了钴铁复合氧化物,探索了具有“界面相互作用”的复合结构对催化活性和催化剂物理化学性质的影响。钴铁复合氧化物中Fe₂O₃和CoFe₂O₄尖晶石的共存加强了物种间电子相互作用,不仅提高氧化性能,增加了硝酸盐物种的吸附量;而且增加了Lewis酸量,提高NH₃物种吸附量。钴铁复合氧化物的NO_x转化率在200-350^o C内达到80%以上,且在120000 h^-1的高空速条件下,活性窗口仍能维持于225-300^oC。相比于CoFe₂O₄尖晶石,温度窗口拓宽50^oC,NO_x转化率提高了10%。原位红外光谱结果表明,钴铁复合氧化物在NH₃-SCR反应中的主要NH₃吸附物种为Lewis-NH₃;NO_x吸附物种为单齿、双齿硝酸盐和气相NO₂,遵循L-H和E-R反应路径。（3）采用尿素沉淀法制备了宽温度窗口铁钼复合氧化物。该催化剂中α-Fe₂O₃和Fe₂（MoO₄）₃相互交叠形成“界面”。具有Mo=O结构的Fe₂（MoO₄）₃物种提供了丰富的Br?nsted酸性位,强化的电子相互作用促进了催化剂表面Lewis酸量增多。在200-425^o C实现80%以上的NO_x转化率和N₂选择性,在180000 h^-1的高空速条件下温度窗口维持于225-425^oC;即使在2000 ppm SO₂环境下,催化剂温度操作窗口仍能稳定在225-425^o C。配位NH₃和NH₄⁺物种为铁钼复合氧化物在NH₃-SCR反应中的主要NH₃吸附物种,可以和硝酸盐和亚硝酸盐吸附物种通过Langmuir-Hinshelwood路径进行反应;同时NH₃吸附物种也可以和气态NO₂反应,遵循Eley-Rideal反应路径。