富氢气氛中CO选择性催化氧化动力学研究

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甲醇重整制氢是质子交换膜燃料电池汽车的氢能源供给方式之一,氢气中所含0.5-2.0%(体积分数)的CO会使燃料电池的Pt电极中毒,导致燃料电池效能下降.在燃料电池的工作温度下,对富氢气体中的CO进行选择性催化氧化是减少CO含量的有效途径.该文在研制催化剂的基础上,研究了富氢气体中CO的选择性催化氧化动力学行为.该文采用固定床活塞流微分反应器,在自制的Co-Pt//γ-Al<,2>O<,3>催化剂上,在120-230℃温度范围内,分别考察了低浓度(0.5-2.0%)氢气氧化、低浓度(0.5-2.0%)一氧化碳氧化以及富氢气氛中CO选择性氧化的动力学行为,提出并验证了实验条件下上述过程的反应机理及动力学方程.得到:(1)H<,2>在Co-Pt//γ-Al<,2>O<,3>催化剂上的氧化行为是解离吸附态氢和解离吸附态氧生成OH为速率控制步骤的表面反应,其动力学表达式为:(公式略)(2)(2)CO在Co-Pt//γ-Al<,2>O<,3>催化剂上的氧化行为的速率控制步骤是解离吸附态氧与吸附态一氧化碳的表面反应,其动力学表达式为:(公式略)(3)富氢条件下CO在Co-Pt//γ-Al<,2>O<,3>催化剂上的氧化行为是解离吸附态氧与吸附态一氧化碳的反应为速率控制步骤的表面反应,其动力学表达式为:(公式略)(4)富氢气氛中一氧化碳氧化的选择性可以表示为:(公式略)
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