【摘 要】
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新型清洁能源的开发已经成为实现碳达峰-碳中和目标、确保社会可持续性发展的重要任务。氢能是一种能量密度高、燃烧过程无废弃物、来源广泛的理想清洁能源。利用贵金属铂基催化剂电催化分解水制氢是一种重要的氢能获取方式,但是铂的储量有限、价格昂贵,限制了其大规模应用。因此,开发低铂、甚至无铂的高效电催化剂就至关重要。碳化钼具有与铂相似的电子结构,且储量丰富、容易获取,是一种非常有前景的类铂电催化剂。本论文采用
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新型清洁能源的开发已经成为实现碳达峰-碳中和目标、确保社会可持续性发展的重要任务。氢能是一种能量密度高、燃烧过程无废弃物、来源广泛的理想清洁能源。利用贵金属铂基催化剂电催化分解水制氢是一种重要的氢能获取方式,但是铂的储量有限、价格昂贵,限制了其大规模应用。因此,开发低铂、甚至无铂的高效电催化剂就至关重要。碳化钼具有与铂相似的电子结构,且储量丰富、容易获取,是一种非常有前景的类铂电催化剂。本论文采用纳米浇筑法合成了一系列高比表积的有序大介孔碳化钼电催化剂,系统研究了介观结构、物相对其电催化析氢能的影响,负载少量贵金属铂纳米颗粒后,析氢性能显著提升,优于商业化铂碳催化剂,具有潜在的应用价值。1、以有序介孔二氧化硅KIT-6为硬模板,采用纳米浇筑法、程序升温碳化法合成了一系列不同介观结构的有序介孔MoC材料。其中,采用小孔径KIT-6为硬模板得到的介孔MoC材料（MoC-40）具有最高的比表面积（117 m2·g-1）、大的孔径（11.2 nm）、高的孔容（0.65 cm3·g-1）,优于其它介孔MoC材料（68～84 m2·g-1）。初步的电催化分解水析氢性能测试结果表明,MoC-40在酸性（0.5MH2SO4溶液）和碱性（1MKOH溶液）环境中,皆表现出显著增强的电催化活性,其电流密度达到10 mA cm-2时的过电位（η10）分别低至115 mV和120mV,塔菲尔斜率分别为 62 mV dec-1 和 59 mV dec-1。2、通过类似的方法、将碳化温度从600℃提高到800℃,合成了一系列不同介观结构的有序介孔Mo2C材料。其中,采用小孔径KIT-6为硬模板得到的介孔Mo2C材料（Mo2C-40）具有最高的比表面积（122 m2·g-1）、大的孔径（10.7nm）、高的孔容（0.49cm3·g-1）,优于其它介孔Mo2C材料（64～101 m2·g-1）。初步的电催化分解水析氢性能测试结果表明,Mo2C-40在酸性（0.5MH2SO4溶液）和碱性（1MKOH溶液）环境中,皆表现出比其他介孔MoC材料更高的电催化活性,其电流密度达到10 mA cm-2时的过电位（η10）分别低至142 mV和144 mV,塔菲尔斜率分别为60 mV dec-1和62 mV dec-1。3、以所合成的有序介孔碳化钼（Mo2C、MoC）作为载体、氯铂酸作为铂源,通过简单的溶液浸渍、氢气还原方法,合成了一系列有序介孔碳化钼负载铂材料（Mo2C-Pt、MoC-Pt）。初步的电催化分解水析氢性能测试结果表明,铂负载量在5wt%时析氢性能最优（Mo2C-Pt-5 wt%和MoC-Pt-5 wt%）,在酸性（0.5MH2SO4溶液）环境中其电流密度达到10mA cm-2时的过电位（η10）分别低至17 mV和11 mV,塔菲尔斜率分别为21.4 mV dec-1和20.9mV dec-1,皆优于商业化铂碳催化剂Pt-20wt%/C（η10=20mV,Tafel slope=27.4 mV dec-1）,并且稳定性良好。
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