非贵金属助催化剂/g-C3N4复合光催化材料的可控液相合成与产氢性能

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太阳能光催化产氢作为一种可持续的能源生产技术,是处理环境与能源问题最有效的策略之一。光催化降解污染物是一种既简单又环保的处理方式,用这种方式处理降解困难的污染物成为全球的广泛研究课题。有些贵金属与g-C3N4复合可达预期的降解效果,但成本较高,难以负荷。就此,本文提出制备高效非贵金属助催化剂/g-C3N4复合光催化材料,并应用于光催化制氢与降解的研究。本文通过改变反应物的配比和实验条件合成了三种不同的非贵金属助催化剂/g-C3N4复合光催化材料,对合成的材料进行了一系列的测试,表征了材料的形貌、结构等。还通过光催化性能测试探究了三种复合材料的光催化性能,证明了其具有高效的稳定性,利用多种不同捕获剂探究了光催化降解机制,具体工作如下:采用简单的一步水热法合成了紧密接触的空心NixCo1-xS/g-C3N4复合材料,可见光照射下,该材料具有较优的光催化产氢和降解性能。优化后的4 wt%NixCo1-x-x S/g-C3N4复合材料具有最大的氢气生成速率(1420μmol·g–1·h–1),约为纯g-C3N4的157倍。此外,NixCo1-xS/g-C3N4材料对MO的降解率在9 min内可达98.14%。我们通过光催化产氢和降解循环实验证明了该材料的稳定性,并研究了其反应机理。由于材料具有空心的独特架构,能提供便捷的电荷转移通道,促进电子空穴对的分离和传输,进而显现出优异的光催化性能。采用一步水热法制备了NiSe/g-C3N4材料,并对该材料进行光催化产氢和降解MO测试,证明了其具有良好的光催化活性。3 wt%NiSe/g-C3N4复合材料的产氢效率为1250μmol·g–1·h–1,循环实验后,材料仍表现出良好的稳定性。在第4章结尾提出了光催化的反应机理,辅助我们了解光催化进程,NiSe纳米点对可见光进行扩展,加速了光生载流子的分离效率。成功制备非贵金属NiCoP/g-C3N4复合材料,并证明了其具有优异的光催化性能,其中最优材料的产氢性能约为纯g-C3N4的126倍,且在6 min内对MO的降解率达97.35%。通过循环产氢和降解实验,证明了材料的高效光催化稳定性。全文提出了既有效又经济的合成方法,在光催化性能调控方面提出深刻见解,深入研究和解释了电子与材料性质的联系,为开发价格低、环境友好、性能优良的光催化材料,提高光催化材料性能的助催化剂设计提供了新思路,在环境保护与能源领域也有着重大意义。
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