【摘 要】
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自2004年成功剥离石墨烯以来,在过去的十几年里,二维材料在多个学科得到了广泛的研究,包括凝聚态物理学、材料科学、电子工程和化学等。二维范德华层状材料因其独特的结构特征和物理化学特性有望在下一代功能型器件中得到广泛应用。作为二维材料家族的成员,金属磷硫化合物不仅具有可调的带隙宽度,而且其灵活的金属阳离子取代特性使该系列材料在电子、光学、铁电和铁磁等多个方面体现独特的功能。本文以铟基磷硫化物In4/
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自2004年成功剥离石墨烯以来,在过去的十几年里,二维材料在多个学科得到了广泛的研究,包括凝聚态物理学、材料科学、电子工程和化学等。二维范德华层状材料因其独特的结构特征和物理化学特性有望在下一代功能型器件中得到广泛应用。作为二维材料家族的成员,金属磷硫化合物不仅具有可调的带隙宽度,而且其灵活的金属阳离子取代特性使该系列材料在电子、光学、铁电和铁磁等多个方面体现独特的功能。本文以铟基磷硫化物In4/3P2S6范德华层状晶体为研究对象,采用多种光谱测试手段,系统探究其以光学性质为主的本征物理特性。特别是光与材料的晶体结构,声子振动,以及电子能带结构等的相互作用。主要研究内容分为以下三个部分:第一,利用化学气相输运方法合成高质量In4/3P2S6单晶块体,并采用机械剥离方法制备少层薄片样品。通过一系列常规材料表征方法,对晶体的晶格结构、元素成分、元素价态、表面形貌等进行了细致分析。证实了合成晶体的相纯度,近化学计量比以及高结晶性,为后续的本征物理特性研究奠定基础。第二,从材料的性能出发,我们系统地研究了 In4/3P2S6的光学物理特性,包括材料的反射、折射、透射、吸收与光致发光等性质。确定了In4/3P2S6晶体由于结构对称性而产生的光学各向异性,并发现非带隙跃迁导致的反常光致发光现象。针对反常光致发光现象,我们从强度、峰位、电子-声子耦合等多个参量进行分析,证实了该反常发光来源于晶格缺陷态跃迁导致的局域发光行为,即自陷激子态发光。此外,我们还研究了厚度和温度对In4/3P2S6晶体光学物理性质的影响;并明确了不同温度下晶格振动的情况以及由声子参与的光致发光强度随温度的变化趋势。第三,从材料的应用潜力出发,我们引入外场对In4/3P2S6晶体的自陷态发光进行调控。首先是电场调控,我们制备了以薄层In4/3P2S6晶体为基础的场效应晶体管。通过不断加大栅极电压,直到220 V,该器件光致发光的强度和峰位依旧保持稳定,即自陷态发光行为不受电场影响。其次是力场调控,我们利用柔性衬底诱导少层In4/3P2S6晶体产生应变。结果表明,随着应力的增加,光致发光强度逐渐降低,直至消失。该特性可以有效调控In4/3P2S6晶体的反常发光行为,并通过应力实现调控光致发光的“开关”。这些发现为In4/3P2S6晶体功能器件的制备提供了新的思路和途径。
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