【摘 要】
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光电化学（PEC）二氧化碳（CO2）还原制备高附加值燃料是存储太阳能和实现碳中和的创新性策略之一,其核心是起CO2还原作用的半导体光阴极。半导体硅（Si）,具有接近理想的能带结构、优异的电荷载流子传输性质和较低的制备成本等优势,是一种极具吸引力的光阴极材料。但是,合理地设计Si光阴极以获得高活性和选择性的一氧化碳（CO）等目标产物,仍然是一个巨大挑战。本论文介绍了 Si光阴极CO2还原的基本原理和
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光电化学（PEC）二氧化碳（CO2）还原制备高附加值燃料是存储太阳能和实现碳中和的创新性策略之一,其核心是起CO2还原作用的半导体光阴极。半导体硅（Si）,具有接近理想的能带结构、优异的电荷载流子传输性质和较低的制备成本等优势,是一种极具吸引力的光阴极材料。但是,合理地设计Si光阴极以获得高活性和选择性的一氧化碳（CO）等目标产物,仍然是一个巨大挑战。本论文介绍了 Si光阴极CO2还原的基本原理和研究进展,然后提出了高效稳定Si光阴极的几种途径,包括内置PN结、催化剂、过渡层和等离激元。通过对Si光阴极的表界面进行调控,最终实现高活性和高选择性的CO2还原。主要工作如下:一、通过氧化钛（TiO2）层作为桥接金（Au）颗粒和Si基底的过渡层,实现了高活性和高选择性生成CO的CO2还原。通过微结构表征、光电化学测试、单色入射光电子转化效率和电荷传输性能分析、光照方式改变和密度泛函理论计算等方法,发现TiO2层不仅可以有效保护和钝化Si表面,还可以在CO2分子吸附和活化过程中与Au颗粒形成极佳的协同作用。这种协同作用还可以促进Au颗粒中热载流子的分离,使得热电子参与CO2还原并提高生成CO的活性和选择性。最终,Au/TiO2/n+p-Si光阴极在一个标准模拟太阳光照下可以实现86%的CO法拉第效率,-5.52 mA/cm2的CO局部光电流密度（在-0.8 VRHE电位下）,稳定性达到20小时。二、尝试将银栅线集成的n+pp+-Si太阳能电池片作为光阴极用于CO2还原。我们通过简便的硫化处理在银栅线表面制备出硫化银（Ag2S）纳米线结构。通过微结构表征和光电化学测试等方法,发现该硫化处理可以调控银的电子结构和增大比表面积,提高Si光阴极CO2还原的活性和选择性。最终,Ag2S/n+pp+-Si光阴极获得高达92%的CO选择性,-9.03 mA/cm2的光电流密度（在-1 VRHE电位下）,10小时的稳定性。
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