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从固体废弃物粉煤灰中提取A1203对我国铝工业可持续发展、资源保障和环境保护具有重要战略意义。目前粉煤灰提取A1203主要有碱法、酸法、联合法和硫酸铵法,其中酸法工艺对设备材料抗腐蚀性要求较高,但流程短、渣量少,具有形成良好减排循环工艺的潜在优势。浓硫酸焙烧可充分利用硫酸高浓度、强酸性和腐蚀性处理粉煤灰,已有研究对该焙烧过程参数、耗酸及反应机理尚不够深入,相应的从原灰至A1203整体流程的工艺调控缺乏科学基础和关键技术参数。本文研究粉煤灰浓硫酸焙烧、熟料热水溶出、溶出液两段氧化除铁、除铁后,并对各步骤机理液A12(SO4)3结晶、A12(SO4)3煅烧制备A1203完整流程与工艺过程进行分析阐释,为粉煤灰硫酸焙烧法提取A1203过程设计及优化提供理论参考和基础数据。首先,对在整个工艺具有关键作用的浓硫酸焙烧过程进行研究,分别通过单因素及正交实验考察过程参数对氧化铝提取率的影响规律。结果表明,A1203提取率随提高焙烧温度、硫酸浓度和酸灰质量比而增大,但随延长焙烧时间的变化并不显著。在焙烧过程推荐参数硫酸浓度80%、酸灰质量比1.5:1、焙烧温度270℃和焙烧时间60min的条件下,A1203提取率可达92-95%,伴随渣率仅为0.62。所获实验数据为扩大规模试验中选择优化工艺参数、降低酸耗和评价工艺设备材料耐腐蚀性提供了重要依据。其次,采用TG/DSC与XRD方法研究了浓硫酸焙烧反应历程和机理,首次发现该反应历程可细分为3个阶段：80-206℃形成中间产物Al(HSO4)3及H20挥发；206-241℃生成Al(HSO4)3及Al2(SO4)3H2O;241-304℃由A12(SO4)3H2O和A1(HSO4)3转化成Al2(SO4)3。进一步采用Kissinger微分法与Ozawa积分法对焙烧过程进行非等温动力学计算得各阶段表观活化能为52.61、74.11、96.08kJ/mol,并根据频率因子、反应级数等动力学参数获得各阶段动力学方程。这些结果可为粉煤灰硫酸焙烧法提取A1203焙烧工艺设计和过程优化调控提供理论参考和基础数据。随后研究了焙烧熟料中水溶性A12(SO4)3溶出过程及其动力学,实验所得优化参数为溶出时间60min,溶出温度85℃,液固质量比9：1,原灰研磨时间60min,搅拌速率150-200rpm。基于收缩核模型的熟料溶出动力学研究结果表明,该过程受化学反应步骤控制,活化能为40.923kJ/mol,并由此得出动力学方程。施加超声波作用时,溶出过程中获得同样A1203提取率所需溶出时间可由60min降至30min、溶出温度可降低10℃,显示出超声外场对过程强化和工艺节能的有效作用。同时,还研究熟料溶出液中采用空气-H2O22协同两段氧化水解沉淀法的除杂过程。沉淀物Ksp和水离子积Kw计算结果表明,Fe3+沉淀pH应控制为2.8-3.0,中和剂选用CaCO3,其所生成CaSO4促进Fe(OH)3胶体物质团聚沉降。两段除铁实验推荐过程参数为：(a)空气氧化时间7h；空气氧化温度85℃；空气流速50-55mL/min;磁力搅拌速率800rpm;(b)H2O2氧化时间30min,H2O2氧化温度25℃,H2O2浓度14%,H2O2用量5mL,可获得综合除铁率为99.25%,使溶出液铁含量由1.185g/L降至8.8mg/L,两段除铁可较大程度提升溶出液除杂效果和工艺经济性。采用静态法研究A12(SO4)3溶解度并获得其与温度关系式,并使用直接法测定Al2(SO4)3超溶解度和介稳区。结果表明,升温使介稳区宽度减小,减小搅拌速率、增大降温速率可使介稳区增大和变窄。溶出液结晶起始浓度过高则结晶颗粒过细且其易结合杂乱SO42-、H2O和H+,还使后续固液分离困难。增加搅拌速率和降温速率可使A12(SO4)3和杂质较好分离。添加晶种时结晶实验表明在添加少许晶种时可获得满意A12(SO4)3晶体。A12(SO4)3晶体于850-870℃煅烧所得γ-A12O3纯度为98.71%,成分和杂质含量均满足有色金属工业Al2O3一等品标准的技术要求。