超硬材料可用作磨削切削刀具和硬质涂层，已在工业实际生产中获得了广泛应用。迄今为止，金刚石仍是最硬的材料。但金刚石具有热不稳定性，不能用于切削铁金属及其合金，大幅度限制了它的应用。其他由硼、碳、氧、氮等轻质元素组成的强共价键化合物（如立方氮化硼和BC₂N等）虽然具有与金刚石可相媲美的硬度，但其高温高压的合成条件更为苛刻，致使其生产成本居高不下。采用过渡金属与硼、碳、氧、氮等元素在较低的温度或压力条件下形成具有强共价性的化合物已成为当前合成设计硬度高于40GPa新型超硬材料的一种新思路。在Os-B体系中，OsB₂尽管作为超硬候选材料被广为研究，但最近的实验和理论研究表明，OsB₂的硬度表现出明显的各向异性，并不适于用作超硬材料。更高B含量的Os-B化合物因可能存在较强的B-B共价键作用应具有更高的硬度，但至今这些化合物的晶体结构信息依旧匮乏。Os-B体系的相图仍有待完善，是否存在更高B含量的Os-B化合物仍是一个较具争议的话题。本文采用基于遗传算法的从头算进化结构预测方法，对Os-B体系进行了系统的晶体结构搜索，并首次预测出两种以前研究从未报道的Os₂B₅与OsB₃的稳定结构，其空间群分别为R3m和P-6m2。Os₂B₅与OsB₃的计算生成热为负值，表明存在可以通过Os与B化学合成的可能性。利用第一性原理总能计算方法，对Os-B化合物（包括OsB，Os₂B₃，OsB₂，Os₂B₅与OsB₃）结构施加不同的应变，计算获得了体系的弹性常数cij与其他力学参数，如体模量B，剪切模量G，杨氏模量E，泊松比ν，并与现有的实验测定数据或理论计算结果吻合较好。进一步的硬度H计算结果表明，随着B含量的升高，Os_mB_n的硬度逐渐升高。Os₂B₅和OsB₃硬度值分别高达34.4GPa与36.9GPa，几乎可视为潜在的超硬材料。系统的电子结构分析表明：高B含量的Os-B化合物（如Os₂B₅，OsB₃）表现出良好的超硬性能，主要是由于在其结构内出现较强的B-B共价键，并且同时沿某些晶轴方向上的Os-Os金属键被具有共价键合特性的Os-B键所替代；而较低B含量的Os-B化合物（如OsB，Os₂B₃）尽管具有更高的体模量和剪切模量，但其结构中存在更多的Os-Os金属键，不利于体系硬度的提高，其力学行为更类似于金属Os单质。考虑到Ru-B与Os-B体系结构的相似性，本文进一步采用相同的结构模型和计算方法对Ru_mB_n化合物的力学性质进行了研究。计算结果表明，与具有相同结构的Os_mB_n化合物相比，Ru_mB_n的cij，B，G，E和ν的计算值都有不同程度的降低，但其变化规律与Os-B体系不同。在Ru-B体系中，Ru2B₅具有最低的B/G与v值，表现出更显著的脆性；而具有最高B含量的RuB₃却具有最高B/G与v的计算值。Ru_mB_n与Os_mB_n的力学性质出现显著差异可归结于4d-Ru-B与5d-Os-B的化学成键差异，但其更层次的机理有待进一步研究。