【摘 要】
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钙钛矿太阳能电池仅仅花了不到十年的时间,其公证光电转换效率已经达到25.5%,引起了光伏领域科研和工业界的极大关注。根据器件结构的不同,钙钛矿太阳能电池可以分为介孔结构器件,平板结构器件和可印刷介观结构器件。其中可印刷介观钙钛矿太阳能电池使用了丝网印刷技术和采用碳作为对电极材料,可以实现更低的制备成本和良好的器件稳定性。然而,钙钛矿在介孔膜结构中的结晶过程难以控制,器件中还存在大量界面损失,影响了
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钙钛矿太阳能电池仅仅花了不到十年的时间,其公证光电转换效率已经达到25.5%,引起了光伏领域科研和工业界的极大关注。根据器件结构的不同,钙钛矿太阳能电池可以分为介孔结构器件,平板结构器件和可印刷介观结构器件。其中可印刷介观钙钛矿太阳能电池使用了丝网印刷技术和采用碳作为对电极材料,可以实现更低的制备成本和良好的器件稳定性。然而,钙钛矿在介孔膜结构中的结晶过程难以控制,器件中还存在大量界面损失,影响了该器件性能的进一步提升。本文深入研究了钙钛矿在介孔膜结构中的界面修饰和结晶调控。（1）在可印刷介观钙钛矿太阳能电池中,为了保证Ti O2电子传输层和碳对电极的分离,防止器件短路和减少电荷复合,往往需要在电子传输层和碳对电极之间使用较厚的Zr O2间隔层,这会影响器件的重复性。针对这个问题,本文使用喷雾热解的方法在Ti O2表面沉积一层超薄的Al2O3,起到辅助Zr O2间隔层分离电极的作用。通过Al2O3修饰之后,在不损失器件效率的前提下,Zr O2间隔层的厚度从3μm减少到1.2μm,同时也减少了钙钛矿前驱液的使用量,减少了制备过程中可能带来的环境污染。Al2O3修饰的Ti O2还表现出低缺陷态的特性,改善了钙钛矿与Ti O2之间的界面接触,加速了载流子的传输。（2）对于如何在介孔膜结构中获得黑色相FA基钙钛矿并且得到良好的结晶,本文使用Cs+和Rb+替代FAPb I3中的部分FA+,探索了Cs+和Rb+对FA基钙钛矿黑色相的影响。通过对比不同比例的Cs+和Rb+,发现Cs+是影响黑色相生成的主要因素,Rb+影响较小,但是可以提高器件的填充因子。在溶剂方面,通过对比使用DMF,DMSO,GBL和甲酰胺制备的不同混合溶剂,发现溶剂对结晶的影响主要体现在溶解性,挥发性和在结晶过程中形成中间相能力的差异。最终通过组分和溶剂的优化,使用Cs0.1Rb0.05FA0.85Pb I3·5%Pb I2和溶剂体积比为DMF:DMSO:甲酰胺=75:20:5的三元混合溶剂可以实现在70℃的低温退火条件下得到黑色相FA基钙钛矿并且实现致密的介孔填充。（3）为了研究钙钛矿在介孔中的结晶过程,本文通过将快速结晶和慢速结晶相结合的方式,获取了钙钛矿在不同退火阶段的结晶状态。通过分析得知,在慢速结晶过程中,奥斯瓦尔德熟化会促进大晶粒的形成,提高钙钛矿在介孔中的结晶度,实现致密的介孔填充;快速结晶则会产生大量小晶粒,钙钛矿在介孔中的结晶度低,形成多孔的填充状态。最终通过溶剂挥发速率控制型结晶（SECC）的方法,减缓退火过程中钙钛矿的结晶速率,使用Cs0.1Rb0.05FA0.85Pb I3·5%Pb I2制备了稳态输出效率为16.26%的可印刷介观太阳能电池器件。（4）为了研究SECC是否具有一定的普适性,本文使用一步法,通过SECC制备了Cs Pb Br3的可印刷介观太阳能电池器件。通过对比慢速结晶和快速结晶得到的钙钛矿薄膜和器件的特性,研究发现SECC也能控制Cs Pb Br3在介孔结构中的结晶和填充状态。Cs Pb Br3器件的光电转换效率也从平均1.26%提升到了平均4.28%,而且没有杂质Cs Pb2Br5和Cs4Pb Br6的生成,相比于常用的两步法更容易得到纯净的Cs Pb Br3。
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