【摘 要】
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由于人类科技以及工业的发展,人类对能源的需求量日益增加。煤层气资源在我国储量丰富,CH4和N2为其主要成分,目前我国对煤层气资源的利用率很低,而CH4气体的提纯是煤层气资源开发利用的关键。利用水合物法分离CH4/N2由于其能耗低、操作简便成为研究新方向,但是伴随而来的是如何提高水合物法分离CH4效率的问题。本文基于以上背景,开展了一系列水合物法分离CH4/N2的实验研究。本研究自主搭建了水合物生成
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由于人类科技以及工业的发展,人类对能源的需求量日益增加。煤层气资源在我国储量丰富,CH4和N2为其主要成分,目前我国对煤层气资源的利用率很低,而CH4气体的提纯是煤层气资源开发利用的关键。利用水合物法分离CH4/N2由于其能耗低、操作简便成为研究新方向,但是伴随而来的是如何提高水合物法分离CH4效率的问题。本文基于以上背景,开展了一系列水合物法分离CH4/N2的实验研究。本研究自主搭建了水合物生成和气体分离实验装置,除了可以测得水合物在生成过程中的压力与温度变化,还配备有可以观测水合物生成过程的可视化反应釜,另外,可视化反应釜上部配有滴管,可以通过可视窗记录液滴形状来计算水合物生成前期的气液界面张力。实验选用生物促进剂鼠李糖脂,研究了274.15 K、7 MPa、0-800 ppm鼠李糖脂浓度条件下CH4水合物生成情况,通过可视窗观察在促进剂作用下水合物优先在气液界面以及反应釜壁面开始生长,最终由于反应釜外壁和内部的温差形成内部中空的白色圆柱状固体。可视化结果与温度、压力所体现的结果保持一致,水合物的生成速率随着鼠李糖脂浓度的升高而升高,诱导时间也随着鼠李糖脂浓度的升高而缩短,反应釜内气体消耗量在促进剂浓度范围内随着浓度的升高而升高,在800 ppm浓度条件下气体消耗量相比纯水条件下提高了5.36倍,是200 ppm浓度条件下气体消耗量的1.14倍。实验中也对比了鼠李糖脂与十二烷基硫酸钠促进CH4水合物的生成效果,发现鼠李糖脂作用下反应釜内气体消耗量更高,而诱导时间比十二烷基硫酸钠条件下稍长。在分离实验中,本文研究了3:1CH4/N2以及1:1CH4/N2在0-800 ppm鼠李糖脂条件下水合物生成效果以及混合气的分离效果,在水合物生成的情况下,水合物成核诱导时间随着鼠李糖脂浓度的升高而缩短,水合物生成速率随鼠李糖脂浓度升高而加快。在鼠李糖脂的作用下,两种混合气体系的分离因子均有了较大提高,3:1CH4/N2体系下分离因子在鼠李糖脂浓度为200 ppm时达到最大为8.25;1:1CH4/N2体系在800 ppm时达到最大为12.7,而鼠李糖脂浓度对CH4气体回收率的变化影响较小,基本维持在40%左右。另外,本文通过悬滴法测量了实验前期过程中的气液界面张力,发现在纯CH4体系、3:1CH4/N2体系和1:1CH4/N2体系中,水合物的生成速率与界面张力的关系基本符合乘幂函数关系,即提高水合物速率的关键在于降低界面张力,特别是在函数拐点左侧降低界面张力会极大提高水合物生成速率。
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