聚合氮在众多领域有着广泛的应用前景,寻找新型高能量密度材料（HEDMs）已成为科学研究的重点课题。由于N-N和N=N与N≡N存在较大的能量差异,当N-N或N=N转变为N≡N时,将会放出巨大能量,所以聚合氮是潜在的高能量密度材料。聚合氮在使用过程中的分解产物为氮气,氮气对环境没有污染,所以聚合氮是环境友好型高能量密度材料。寻找稳定压力低的聚合氮是高能量密度材料领域的热点问题。本工作选取铝氮化合物为研究对象,分别采用CALYPSO晶体结构预测方法和元素替代法并结合第一性原理计算方法,在0-50GPa压力范围内对铝氮化合物在高压下的晶体结构、热力学和动力学稳定性、电子结构等性质进行了系统的研究。取得以下的研究结果:1.通过晶体结构预测方法发现了三种新结构,分别为P-1-Al2N3,P-1-Al3N5和P-1-Al N4。除P-1-Al2N3外,后两个结构都是含有N-N的聚合氮结构,能态密度值分别为2.16 k J/g和3.57 k J/g,均是潜在的高能量密度材料。2.经对上述化合物的动力学稳定性分析,表明P-1-Al2N3的动力学性质不稳定,但P-1-Al3N5和P-1-Al N4在常压及高压下都是动力学稳定的。P-1-Al3N5是半导体,P-1-Al N4是导体。贡献最大的是氮原子的2p轨道。P-1-Al3N5和P-1-Al N4的稳定压力分别为5.8和21 GPa,比实验上已经合成的cg-N低很多,符合新型高能量密度材料的要求。3.通过元素替代法获得的C2221-Al3N5化合物,在常压和10 GPa压力下是动力学稳定的,说明在高压下有可能被合成。C2221-Al3N5是半导体,该结构为含有N-N的聚合氮结构,能态密度值为3.87 k J/g,是潜在的高能量密度材料。