【摘 要】
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金属团簇随着尺寸的变化,呈现出许多新的特征,比如面积/体积比例较高、量子尺寸效应、表面自由能和表面原子的配位不饱和现象,这使得人们对团簇的研究兴趣与日俱增。对金(Au)团簇亦是如此,Au团簇在催化、药物运输、纳米设备、生物传感器等领域有非常广泛的应用,但是Au团簇的势能面较为复杂,确定它的基态结构是一个艰巨的挑战。搜索团簇的基态结构是团簇科学中一个重要的研究内容。利用基于密度泛函理论(Densit
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金属团簇随着尺寸的变化,呈现出许多新的特征,比如面积/体积比例较高、量子尺寸效应、表面自由能和表面原子的配位不饱和现象,这使得人们对团簇的研究兴趣与日俱增。对金(Au)团簇亦是如此,Au团簇在催化、药物运输、纳米设备、生物传感器等领域有非常广泛的应用,但是Au团簇的势能面较为复杂,确定它的基态结构是一个艰巨的挑战。搜索团簇的基态结构是团簇科学中一个重要的研究内容。利用基于密度泛函理论(Density Functional Theory,DFT)的第一性原理方法搜索团簇势能面上的最低能量结构会耗费大量的计算时间,速度慢、效率低,因此急需发展准确、高效的经典结构搜索方法。其中,准确描述原子之间相互作用的势函数是关键。我们在DFT计算的基础上,结合高维人工神经网络势(Artificial Neural Network,ANN)方法,发展Au团簇的ANN势,使其能够以与DFT的准确性近似的精度预测结构的结合能和原子的受力,并采用遗传算法(Genetic Algorithm,GA)的全局优化方案对Au团簇进行基态结构搜索。本论文共分为五章,内容安排如下:第一章简要地介绍团簇、神经网络的发展以及神经网络在物理学中的应用。第二章介绍第一性原理基础以及神经网络势方法,并介绍本论文在研究工作中所使用的计算软件包。第三章介绍我们基于DFT方法计算9000个(尺寸为11~100个原子)Au团簇结构的结合能和力作为参考量,通过机器学习得到其ANN势的方法。ANN势的能量均方根误差小于13.40me V/atom,力的均方根误差小于0.40e V/?。进一步的测试发现,该势函数可以准确区分不同原子尺寸或相同原子尺寸不同结构的Au团簇的能量高低。我们发展的ANN势适用于Au团簇的基态结构搜索,与DFT方法相比搜索效率有较大提高。第四章,我们学习了DFT和GA算法结合搜索基态结构的过程,并为Au20构建了ANN势,能量和力的均方根误差为5.30me V/atom和169.01me V/?。我们用GA搜索Au20的基态结构,测试可以找到金字塔结构。之后测试了ANN的可迁移性,并通过基态结构搜索Au16-25,发现我们搜索到的Au16和Au21的结构更加稳定。第五章进行了总结与展望,随着计算机技术的飞速发展,理论技术成为模拟计算的强有力工具,鉴于ANN势的高效性和准确性,我们认为学习DFT基态结构搜索过程并构建ANN势是有效加速Au团簇基态结构预筛选的工具。ANN势的发展突破了第一原理方法高昂计算成本的瓶颈,促进团簇科学的研究发展。未来工作中为了准确找到基态结构且不陷入局部最小值仍是一个艰巨的挑战。
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