【摘 要】
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随着社会的发展,环境污染越来越受到人们的关注,而合成和设计高效、绿色的催化剂是解决污染最有效的途径之一,这是由于90%以上的化学化工反应都是通过催化剂来实现的。均相催
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随着社会的发展,环境污染越来越受到人们的关注,而合成和设计高效、绿色的催化剂是解决污染最有效的途径之一,这是由于90%以上的化学化工反应都是通过催化剂来实现的。均相催化剂虽然有其独特的优势,但也不可避免地造成了环境的污染。而非均相催化剂容易与反应体系分离并且可多次重复使用,在减少污染的同时也降低了成本。有序介孔材料作为一种优异的多孔材料,由于其大的比表面积、有序孔道等性质使其成为理想的非均相催化剂的载体。本文以绿色化学为背景,设计合成了一系列不同结构和形貌的介孔非均相催化剂,选取不同的碳-碳偶联反应对合成的催化剂进行系统的研究。通过分析活性数据结合材料表征,来探究构效关系。1在酸性条件下,利用表面活性剂自组装的方法,将Pd(II)有机金属硅源和联苯基桥联硅源共聚,合成了具有类结晶壁的负载型Pd(II)有机金属催化剂,该催化剂可应用于水相Barbier反应,结果表明优于苯基修饰和乙基桥联的Pd(II)有机金属催化剂的催化活性和稳定性,主要归因于类结晶的孔壁结构和强疏水性。2在碱性条件下,利用CTAB合成二苯基膦功能化的纳米介孔小球,通过后嫁接的方法将有机金属Pd或有机金属Rh固载在载体上,通过对于水相中有机反应的研究发现,纳米介孔小球催化剂比与其类似孔道结构的MCM-41型催化剂有着更好转化率的同时选择性也大大增加,这是因为纳米孔道更有利于反应物的扩散,同时该孔道结构也更倾向于主反应的发生。3在酸性条件下,利用P123表面活性剂组装共缩聚合成丙基氯功能化的SBA-15材料,然后通过后嫁接将脯氨酸(Proline)铆钉在SBA-15上。该催化剂在分子间共轭加成反应中的活性与均相催化剂相当,并且可以重复使用;同时在不同的反应底物中都有很好的催化活性。
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