【摘 要】
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近年来，地下水中抗生素等新兴污染物的存在及可能引起的环境健康风险使其受到了日益广泛的关注。作为一种新型氧化剂，过碳酸钠(SPC)对环境友好，不会产生二次污染，具有地下水修复
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近年来，地下水中抗生素等新兴污染物的存在及可能引起的环境健康风险使其受到了日益广泛的关注。作为一种新型氧化剂，过碳酸钠(SPC)对环境友好，不会产生二次污染，具有地下水修复的应用前景。然而，目前尚无SPC对水中磺胺类药物去除效果的研究报道。因此，开展了Fe(Ⅱ)催化SPC体系对水中磺胺类药物的去除研究，考察了Fe(Ⅱ)催化SPC降解水中磺胺甲恶唑(SMX)的效果及影响因素、Fe(Ⅱ)催化SPC降解水溶液中磺胺甲恶唑的机理和磺胺类物质降解反应速率与结构关系，主要研究结论如下: (1)Fe(Ⅱ)催化SPC能有效降解水中SMX，当SPC和Fe(Ⅱ)浓度分别为0.36mM和0.6mM时，反应20min后，初始浓度为0.06mM的SMX去除率可达99％。实验条件下，适当增加Fe(Ⅱ)和SPC的投加量对降解率和反应速率常数均有显著的提升作用，但过量的Fe(Ⅱ)和SPC投加量则会抑制SMX的降解;溶液初始pH值在3～9范围内，pH值对SMX的降解效果影响较小，但对反应速率常数影响较大。在常见的地下水中共存物中，HCO3-对反应有显著的抑制，高浓度的Cl-和腐殖酸对反应有一定的抑制作用。 (2)化学探针试验和自由基清扫试验表明·OH和O2-·在SPC/Fe(Ⅱ)体系中同时存在，但是·OH在反应过程中起主导作用。采用高效液相-离子阱-飞行时间质谱(LCMS-IT-TOF)共识别出反应过程中产生的9种中间产物，其中6种中间产物为SMX高级氧化过程中首次报道的氧化产物。根据上述结果，总结得到SPC/Fe(Ⅱ)体系氧化SMX的主要机理包括:羟基取代反应、磺酰胺键的断裂、异恶唑环的开环以及-SO2基团的丢失使得发生分子内重排等四种;同时推导出SMX在SPC/Fe(Ⅱ)体系中的降解途径。 (3)测定了17种磺胺类药物在SPC/Fe(Ⅱ)体系的降解速率常数及计算各个物质的11种量子化学参数。利用多元线性回归法、主成分-多元线性回归法和偏最小二乘回归法，建立了不同的定量结构-性质关系(QSPR)模型，对所得的降解速率常数与目标化合物的量子化学参数之间的关系进行了分析。
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