基于原位气-固反应法制备太阳能电池吸光层及器件的研究

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太阳能电池作为一种新型清洁能源具有广泛的应用前景,选择合适的方法制备太阳能电池吸光层,在器件性能的优化上发挥着重要作用。硫化物量子点和钙钛矿材料,具有合适的带宽和良好的光电性能,成为了目前极具潜力的太阳能电池吸光层材料。常用于合成硫化物量子点的化学浴沉积法(CBD)和连续离子层吸附反应法(SILAR)具有反应速率慢、沉积不均匀等缺点,制备钙钛矿薄膜最主要的反向溶剂法表现出重复性差、不宜大面积生产等不足。因此,本论文研发出一种新型的原位气-固反应法,通过控制沉积条件和反应气氛等因素,利用该方法成功制备了致密均匀的二元CdS、钙钛矿MAPbI3、三元I3-V-VI4型Cu3SbS4和三元I-V-VI2型CuSbS2与AgSbS2量子点薄膜,并对其形貌结构和光电性能进行了系统研究。
  论文研发了简便的制备太阳能电池吸光层材料的新型原位气-固反应法,并对前驱体浓度、配比、反应温度、加热气氛等反应的影响因素进行了分析讨论。利用该方法实现了在多孔TiO2薄膜上沉积粒径为2~3nm的二元CdS量子点,成功制备了表面平整、分布均匀的CdS量子点薄膜。该原位气-固反应法不仅操作步骤简单,而且抑制了制备过程中氧化副产物的产生。通过对前驱体镉盐溶液浓度的优化,采用最佳浓度0.3M制备的液态和固态CdS量子点敏化太阳能电池表现出比传统的SILAR法更高的光电流密度和光电转化效率。
  以合成的新型钙钛矿单晶(n-C3H7NH3)6Pb4I14为基础,利用原位气-固反应法在甲胺(MA)气氛中进行有机阳离子置换反应,实现了二维前驱体薄膜向三维钙钛矿CH3NH3PbI3的转化,成功制备了表面覆盖度良好、晶体颗粒大(~1μm)、缺陷密度低的高质量钙钛矿薄膜。结合元素分析和核磁共振等表征方法,揭示了甲胺气体与前驱体的反应机理,并借助后期的热处理过程除去了多余的中间产物,实现了前体薄膜向钙钛矿的完全转化。通过该原位气-固反应法制备的平面钙钛矿太阳能电池达到了最高为19.19%的光电转换效率,明显高于一步法器件,且连续光照300s仍保持初始效率90%以上的稳定输出。
  通过对前驱体溶液CuCl2和SbCl3混合比例、H2S反应温度和加热氛围等条件的精确控制,利用原位气-固反应法成功制备了物相纯净的三元I3-V-VI4型Cu3SbS4量子点薄膜。该方法制备的Cu3SbS4颗粒粒径约为3~4nm,均匀地分布在多孔TiO2上,相应的TiO2/Cu3SbS4薄膜吸光范围在400~1000nm,禁带宽度为1.24eV。此外,通过该方法制备的Cu3SbS4光电器件在太阳光下具有良好的
  光电响应,为I3-V-VI4型Cu3SbS4作为太阳能电池吸光层材料提供了可能。
  通过对前驱体溶液和沉积顺序的优化,采用原位气-固反应法制备了三元I-V-VI2型CuSbS2和AgSbS2量子点薄膜与器件。这些三元I-V-VI2型硫化物薄膜材料均表现出宽的吸光范围(350~1000nm)和合适的吸收带宽(1.2~2eV),是一类良好的太阳能电池吸光层材料。此外,利用该原位气-固反应法制备的器件在模拟太阳光下表现出优越的光电性能和灵敏的光电响应。
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