染料敏化太阳能电池（dye-sensitized solar cells,DSSCs）具有环境友好、原料成本低廉、制作工艺简单、染料结构调控简易等优点,近年来受到广泛的关注。光敏剂作为DSSCs的核心组件,在光吸收、电荷分离和传输过程中起着至关重要的作用。因此,设计高效光敏剂是提升DSSCs光电转换效率的关键所在。围绕这一主题,本论文从理论角度深入分析了三种类型光敏剂微观结构（D-π-A、D-A-π-A、纳米复合物）的光电性质,为合成高效率光敏剂提供有益的理论参考。利用密度泛函理论（density functional theory,DFT）和含时密度泛函理论（time-dependent density functional theory,TD-DFT）系统地研究吩噻嗪和ullazine作为供电子基团对D-π-A结构染料分子光电性质的影响。相比于吩噻嗪类染料,研究表明ullazine基团具有较强的供电子能力,且可形成有效地电荷分离态。Ullazine染料具有较好的光捕获效率、染料再生驱动力以及重组能,这有利于提升器件的光电转换效率。ullazine基团是一个比较有潜力的供电子基团。在染料CC202的基础上对吩噻嗪基团N位置进行取代设计三个新型光敏剂（CC202-I–CC202-III）。基于吸收性能的分析,12-冠-4-取代苯基、4-己氧基苯基和苯基对吩噻嗪基团N位置进行取代不仅可以有效的增强吸收强度,同时也拓宽了的吸收带,而且吸收光谱红移。较大的电子注入驱动力、光捕获效率、最大光生电流、垂直偶极矩以及较低的染料再生驱动力、电离能、化学硬度等信息也证实了设计染料CC202-I–CC202-III可以用作DSSCs中有潜力的候选敏化剂。以D-A-π-A结构染料分子为基础,详细研究辅助受体的位置和原子电负性（O,S,Se）对DSSCs性能的影响。计算结果显示当染料的辅助受体接近受体时表现较好的分子内电荷传输特征。较大的摩尔吸光系数、光捕获效率、电子注入驱动力和垂直偶极矩也进一步证实此类染料将会表现出较高的开路电压（VO C）和短路电流密度(JSC)。原子的电负性与光电性质之间存在一定的线性关系。因此,可以通过调节原子的电负性和辅助受体的位置来调控染料的光电性质,从而进一步提高DSSCs的光电转换效率。此外,探究了刚性π桥对DSSCs性能的影响。结果表明适当的延长π桥有利于提升光吸收性能。基于光捕获效率、电子注入驱动力、染料再生驱动力和垂直偶极矩等参数的分析,设计染料DP2-1–DP2-5表现出较好的光电性质。在设计染料中,带有支链π桥的染料DP2-3–DP2-5表现出明显的红移,以及较小的染料再生驱动力和较大的激发态寿命。通过酰胺化反应、环加成反应和自由基加成反应构建了三种纳米复合材料作为光敏剂,石墨烯量子点（graphene quantum dot,GQD）/D-π-A型染料。深入分析三种不同方式引入GQD对DSSCs性能的影响。理论研究表明GQD的引入可以有效地提升光电性质,特别是通过酰胺化反应,极大地增强了吸收强度以及对太阳光的利用率,导致较好的光电响应。此外,通过酰胺化反应引入GQD可有效地提升光生电流,并且促进分子内电荷传输。