【摘 要】
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柴油机排放的炭烟颗粒已成为PM2.5的主要来源,对生态环境和人类健康构成了重大威胁,炭烟颗粒的消除对于改善环境有着积极推动作用。尾气后处理技术能使得柴油机排放的污染物被最大程度的净化,但该技术主要瓶颈在于研发低温高效、稳定性高、低成本的催化剂。炭烟燃烧作为一种复杂的气（O2,NO）-固（炭烟颗粒）-固（催化剂）非均相催化反应,通常发生在三相接触面,催化剂的表面性质对提升炭烟燃烧效率起着重要作用。过
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柴油机排放的炭烟颗粒已成为PM2.5的主要来源,对生态环境和人类健康构成了重大威胁,炭烟颗粒的消除对于改善环境有着积极推动作用。尾气后处理技术能使得柴油机排放的污染物被最大程度的净化,但该技术主要瓶颈在于研发低温高效、稳定性高、低成本的催化剂。炭烟燃烧作为一种复杂的气（O2,NO）-固（炭烟颗粒）-固（催化剂）非均相催化反应,通常发生在三相接触面,催化剂的表面性质对提升炭烟燃烧效率起着重要作用。过渡金属基纳米材料由于其优越氧化还原性能以及其廉价易得等特性得到越来越多关注,对过渡金属基纳米材料进行改性提升其炭烟催化性能有望在未来替代贵金属催化剂。本论文选择锰基、镍基纳米材料为研究对象,从两个方向出发来提升材料的催化活性:第一,通过水热法制备不同形貌α-Mn2O3纳米催化剂,比较不同形貌α-Mn2O3纳米催化剂在炭烟燃烧中活性差异,此外通过众多表征手段系统探究炭烟燃烧中晶面效应影响;第二,通过金属离子掺杂的方法构筑复合氧化物催化剂,通过在NiO纳米片中掺杂相邻金属离子（Fe、Cu、Co）研究离子掺杂对于催化剂性能影响,同时分析金属离子掺杂对于炭烟燃烧反应活性提升的本质原因。通过对催化剂进行XRD、Raman、SEM、TEM、XPS、BET、H2-TPR、Soot-TPO等表征以及活性评价手段来探究炭烟燃烧性能与催化剂结构和物理化学性质之间关系,本论文的研究内容及发现如下首先通过调节加入水热法中葡萄糖含量和焙烧处理分别制备了边长在50-100nm的α-Mn2O3八面体（α-Mn2O3-O）、尺寸分布在30-200 nm的α-Mn2O3截角八面双锥体（α-Mn2O3-TOB）、长度为20-150 nm且厚度小于30nm的α-Mn2O3六边形纳米片（α-Mn2O3-HN）。α-Mn2O3-O、α-Mn2O3-TOB以及α-Mn2O3-HN催化剂分别主要暴露{111},{211}和{001}晶面,三者炭烟燃烧的催化活性顺序为:α-Mn2O3-HN＞α-Mn2O3-TOB＞α-Mn2O3-O,α-Mn2O3-HN催化剂其活性指标值T50为372 ℃,并且具有良好的稳定性和较高的CO2选择性。通过各种表征系统地研究了α-Mn2O3催化剂对炭烟燃烧的晶面效应,研究表明主要暴露{001}晶面的α-Mn2O3-HN炭烟燃烧催化剂的催化活性与其优异的低温氧化还原性能、高Mn4+比和丰富的表面活性氧物种密切相关。通过水热法成功地合成了金属离子（Fe、Cu、Co）掺杂的NiO纳米片催化剂,所制备的催化剂具有六边形纳米孔,纳米孔的出现大大增加了气体与催化剂之间的传质接触,同时有利于增加催化剂表面的缺陷。活性测试结果表明Co-NiO-10催化剂具有最佳的炭烟燃烧活性:其TOF值为1.59×10-3s-1;表观活化能Ea为78.18 kJ mol-1;T50为388 ℃。Co-NiO-10催化剂具有最佳的炭烟催化活性是与Co的掺杂替代Ni2+以及Ni3+/Ni2+和Co3+/Co2+之间的协同作用可以有效地增加表面氧空位数目并促进表面活性氧生成,从而加速反应物分子（O2和NO）的吸附和活化并增加晶格氧的迁移率。
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