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随着工业化进程的不断加快,大量CO2被排放到大气中,引发了一系列的环境问题。为了减少CO2的排放,开发新型的CO2捕集、封存和利用技术迫在眉睫,而新型的吸收剂的开发是其中的核心环节。针对新型吸收剂的开发,本文设计合成了一系列的功能化离子液体和类离子液体,并将其应用于CO2的吸收研究,系统探究了不同吸收剂的吸收过程和吸收机理,另外,研究了含羧基的功能化离子液体对CO2与环氧化物共聚反应的影响,主要内容如下:
首先,功能化离子液体是近年来碳捕集领域的一个研究热点,在本文中,从分子层面设计合成了一系列的双功能化的离子液体。双功能化离子液体展现出较好的摩尔吸收量,在低分压时,双功能化离子液体仍然保持了良好的吸收性能;双功能化离子液体吸收CO2的过程是一个放热过程,温度升高,吸收量下降;相对于工业常用的醇氨水溶液(MEA),双功能化离子液体具有较低吸收焓;利用密度泛函理论(DFT)计算对吸收过程进行系统的探究,并结合光谱分析阐明了吸收机理。
其次,为了减少合成步骤,顺应绿色化学的概念,合成了两类类离子液体,CO2捆绑有机液体(CO2BOLs)和功能化低共熔溶剂。为了克服低碳醇易挥发的特性,从而提高CO2BOLs的稳定性,合成了一系列的二元和三元的甘油衍生CO2BOLs。结合实验结果和光谱分析,发现甘油在超强碱环境中易脱去质子,从而促进了CO2的吸收。为了进一步提高吸收剂的稳定性,在质子型离子液体的基础上,设计合成了新型的功能化低共熔溶剂。结合实验结果、DFT计算、原位红外谱图及核磁谱图分析,发现质子化的超强碱与两性分子形成更稳定的二聚体,从而获得了较高的吸收量。对于三元的CO2BOLs和功能化低共熔溶剂,离子液体为CO2吸收提供了良好的吸收介质,促进了CO2的吸收。
最后,将含羧基的功能化离子液体作为链转移剂应用于CO2与环氧化物的共聚反应中,离子液体的阴离子类型对离子液体在环氧丙烷与CO2共聚反应过程及最终反应产物有显著影响。基于实验结果,核磁氢谱及MALDI-TOF-MS谱图分析,提出了功能化离子液体作为链转移剂合成含离子的聚碳酸酯的机理。另外,所合成的含离子的聚碳酸酯具有两亲性,可以在醇溶液中自组装成均一的纳米颗粒。
首先,功能化离子液体是近年来碳捕集领域的一个研究热点,在本文中,从分子层面设计合成了一系列的双功能化的离子液体。双功能化离子液体展现出较好的摩尔吸收量,在低分压时,双功能化离子液体仍然保持了良好的吸收性能;双功能化离子液体吸收CO2的过程是一个放热过程,温度升高,吸收量下降;相对于工业常用的醇氨水溶液(MEA),双功能化离子液体具有较低吸收焓;利用密度泛函理论(DFT)计算对吸收过程进行系统的探究,并结合光谱分析阐明了吸收机理。
其次,为了减少合成步骤,顺应绿色化学的概念,合成了两类类离子液体,CO2捆绑有机液体(CO2BOLs)和功能化低共熔溶剂。为了克服低碳醇易挥发的特性,从而提高CO2BOLs的稳定性,合成了一系列的二元和三元的甘油衍生CO2BOLs。结合实验结果和光谱分析,发现甘油在超强碱环境中易脱去质子,从而促进了CO2的吸收。为了进一步提高吸收剂的稳定性,在质子型离子液体的基础上,设计合成了新型的功能化低共熔溶剂。结合实验结果、DFT计算、原位红外谱图及核磁谱图分析,发现质子化的超强碱与两性分子形成更稳定的二聚体,从而获得了较高的吸收量。对于三元的CO2BOLs和功能化低共熔溶剂,离子液体为CO2吸收提供了良好的吸收介质,促进了CO2的吸收。
最后,将含羧基的功能化离子液体作为链转移剂应用于CO2与环氧化物的共聚反应中,离子液体的阴离子类型对离子液体在环氧丙烷与CO2共聚反应过程及最终反应产物有显著影响。基于实验结果,核磁氢谱及MALDI-TOF-MS谱图分析,提出了功能化离子液体作为链转移剂合成含离子的聚碳酸酯的机理。另外,所合成的含离子的聚碳酸酯具有两亲性,可以在醇溶液中自组装成均一的纳米颗粒。