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近年来,阴离子在生物学、药学、催化和环境科学等研究领域中的重要作用逐渐被人们所认识。以其为研究基础的阴离子配位化学也受到了越来越多的关注。阴离子大小形状各异,所以对与其结合的受体分子的设计要求也较为复杂。以NH官能团(酰胺,脲/硫脲,吡咯,吲哚等)作为阴离子结合位点的受体分子因对阴离子具有较好的结合性能,被人们广泛采用。
本论文在本组前期关于多脲的研究基础上,对配体的结构进行了进一步的延长修饰,使其具有更多的结合位点以及良好的空间结构可控性。研究这些受体与不同形状的如球形(C1-),棒状(N3-),四面体(P043-)的阴离子的结合情况。不仅得到了各种阴离子配合物的固态结合方式(单晶结构),同时也通过Uv-vis和1HNMR滴定等手段对其溶液中的结合模式和结合强度进行了研究。全文共分为两部分:
首先,概述了超分子化学的研究背景,阴离子化学的研究和发展状况。针对阴离子配位的本质和不同阴离子的特点,阐述了阴离子受体的设计理念。含脲基团的受体分子是本文阴离子受体的论述重点。
其次,以本课题组已报道的联三脲和联四脲配体为基础,设计并合成出联五脲和联六脲受体。试图通过增加受体分子中结合位点(脲基团)的个数改变对不同形状和大小的阴离子的结合性质。应用单晶结构表征、UV-vis和1HNMR滴定等手段研究了受体对不同阴离子的结合模式和能力,包括球形的C1-诱导受体分子形成折叠体的初步研究,线性N3-与四脲受体的结合及四面体的P043-与五脲和六脲受体结合的研究。