干气重整反应不但使CH₄、CO₂两种温室气体得到有效的资源化应用,而且重整得到的合成气可以直接作为原料用于羰基合成或Fischer-Tropsch合成。此外,该重整反应还可作为介质,贮存能量运输能源。研究干气重整反应,一方面能有效改善环境问题,另一方面也在一定程度上缓解了能源危机。廉价、高效、稳定的催化剂是实现干气重整技术途径的重要环节。对于催化活性组分,非贵金属Ni以其低廉的价格和良好的催化性能等优势,在干气重整反应中得到了广泛的应用,然而其在重整过程中却存在易烧结、氧化、积碳等问题。因此,寻找合适的载体或方法来应对以上问题显得越来越重要。对于催化剂载体而言,除了金属氧化物,碳材料以其低廉的价格、高温下稳定的结构、较大的比表面积等优势,已引发了学者的广泛关注。本论文以碳纤维为催化剂载体,分别利用超声辅助浸渍法和传统浸渍法将金属Ni负载在碳纤维上,并利用干气重整反应对制备得到的催化剂性能进行了评价。结果表明,经历15min超声处理后得到的催化剂表现出最佳的催化性能,且相较于传统浸渍法,700℃时CH₄转化率、CO₂转化率、H₂产率、CO产率均显著增加。此外,对于以Al₂O₃、La₂O₃、CF-Al₂O₃、CF-La₂O₃为载体的四种镍基催化剂,经超声辅助处理后催化性能提高。由BET、H₂-TPR、XRD的表征分析显示,超声辅助法可以有效减小活性金属的粒径,使其更加均匀地负载于载体表面。为进一步提高碳基催化剂的催化性能,本论文向碳纤维基底中引入金属氧化物构成双载体体系。分别制备了Ni/CF-U、Ni/Al₂O₃-U、Ni/La₂O₃-U、Ni/CF-Al₂O₃-U、Ni/CF-La₂O₃-U五种催化剂,并对其催化性能进行评价。结果表明,Ni/CF-La₂O₃-U的催化性能最为优越。H₂-TPR、CO₂-TPD、XRD、TEM表征结果显示,La₂O₃的添加可以使得金属-载体的相互作用有所增加,这不但改善了活性金属的分散情况,而且有效抑制了重整过程中活性金属的游移和团聚,同时还能够增强催化剂的碱性,使其更加有利于CO₂的吸附,有效降低了碳沉积现象的发生。此外,以性能最优的Ni/CF-La₂O₃-U催化剂为研究对象,分别向该单金属催化体系中引入Co、Fe、Cu三种金属,组成双金属催化剂,并分别对其在干气重整反应中的表现进行评价。结果表明,Ni-Co/CF-La₂O₃-U催化效果最佳。在此基础上,研究了不同金属质量比对催化剂活性的影响。研究发现,当Ni:Co=4:1（质量比）时,Ni-Co/CF-La₂O₃-U催化剂具有最佳的催化效果。经H₂-TPR和XRD表征分析,Co的引入使还原得到的催化剂中可能有Ni-Co合金相的存在,这进一步增强了金属-载体之间的相互作用,使得还原后的活性组分粒径更小、分布更为均匀,且双金属间的协同作用可以有效提高催化剂的抗积碳能力,抑制载体表面活性金属的游移和团聚。在上述研究基础上,以热力学分析为基础,通过ASPEN PLUS软件定性分析和实验手段定量评价了反应温度、原料气进气比、反应空速及反应时间等指标对干气重整反应的影响。研究显示,随温度增加,干气重整反应被促进,不断向正方向进行。随着进气比（CO₂:CH₄）增加,H₂/CO比值不断降低;随着空速提高,CH₄、CO₂转化率以及H₂、CO产率都会不断下降。在600min寿命评价中,催化剂稳定性排序依次为Ni-Co/CF-La₂O₃-U>Ni/CF-La₂O₃-U>Ni/CF-U。对于Ni-Co/CF-La₂O₃-U催化剂,600min内并无明显失活,表现出了良好的催化活性和稳定性。最后,进一步对干气重整反应的机理过程进行了简单探索,进而对Ni-Co/CF-La₂O₃-U上的干气重整反应建立了适当的LH动力学模型,分别计算得出反应速率常数K,CH₄吸附平衡常数K_CH4,CO₂吸附平衡常数K_CO2与温度T的相关方程,并得到在700℃⁸00℃时干气重整反应的反应活化能为8.48kJ/mol,CH₄吸附活化能为15.879kJ/mol,CO₂吸附活化能为26.54kJ/mol。最后,将上述基于LH机理得到的动力学计算结果与实验结果相比较,发现两者拟合良好,即此模型可以较好的反应Ni-Co/CF-La₂O₃-U上的干气重整反应的动力学过程。