熔盐堆中辐照损伤对SiC力学性能和熔盐腐蚀性能影响的研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所) | 被引量 : 4次 | 上传用户:linnber
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碳化硅(SiC)材料由于其优良的高温力学性能、高温化学惰性、低感生放射性和强抗腐蚀能力,尤其是其低中子俘获截面等特性,使之成为先进核能系统熔盐堆的候选材料之一,可作为结构材料和燃料的包覆材料等。SiC在熔盐堆中面临着高温、熔盐腐蚀、高剂量中子辐照等多重环境的考验,因此SiC辐照损伤的规律,以及辐照损伤对其力学性能与抗熔盐腐蚀性能的影响是不能忽视的关键科学问题。本论文利用离子辐照技术研究了熔盐堆候选材料SiC辐照损伤效应,主要研究内容包括SiC微观结构的辐照损伤规律;辐照损伤对SiC力学性能的影响及相关机制;辐照损伤对SiC抗熔盐(FLiNaK)腐蚀性能的影响等方面。1)SiC微观结构的辐照损伤规律在Xe离子辐照的低剂量样品(峰值损伤<0.2 dpa,RT)中,SiC的微结构损伤体现在晶格膨胀性应变上,缺陷的类型主要以点缺陷或点缺陷团簇为主;剂量达到0.2-0.6 dpa时样品开始出现非晶化的现象,而当辐照剂量达到2 dpa时,样品辐照损伤层完全非晶化。非晶化机制是:同核键(Si-Si或C-C)富集区域是非晶化的成核区域,随着剂量的增加非晶化核区不断生长,最终连成一片,成为连续的非晶化层。另外,非晶化是材料辐照肿胀的原因之一。2)通过离子辐照的方法调控SiC中的损伤程度,研究了不同损伤程度下的SiC力学性能的变化当dpa较小时(<0.2 dpa,RT),离子辐照后样品的硬度高于空白样品,说明辐照产生的点缺陷及其团簇、位错环等缺陷的钉扎效应起主导作用,这是辐照硬化的过程,并在辐照剂量为0.06 dpa时辐照硬化达到最大;当dpa较大时(>0.6dpa),样品的硬度开始下降,这是辐照软化的过程,此过程中共价键破坏效应占主导作用;SiC在刚出现非晶化时(0.2-0.6 dpa),共价键破坏效应和钉扎效应两者达到平衡。利用Nix-Gao模型定量地评估了SiC的离子辐照硬化。结果表明,剂量达到0.06dpa,SiC纳米硬度从35.38±0.03增加到42.61±0.02 GPa,增幅为~20%。当辐照区域完全非晶化时,硬度降低到26.49±0.01 GPa。样品的弹性模量随着辐照剂量的升高呈减小的趋势。3)离子辐照后SiC熔盐腐蚀性能的变化及相关机理本论文对比了不同剂量、不同离子、不同能量与不同温度的离子辐照样品在熔盐中的腐蚀行为,研究了SiC辐照腐蚀效应。辐照前纯SiC具有优异的抗熔盐腐蚀性能,但辐照明显地促进了SiC在高温熔盐FLiNaK中的腐蚀。研究发现,在70 keV Si离子高温(650℃)辐照SiC样品(最大损伤处2.5 dpa)经高温熔盐FLiNaK腐蚀166 h之后,样品表面发生了腐蚀脱落的现象,而在仅仅辐照或者腐蚀样品中并没有发现此现象。辐照腐蚀样品表面的腐蚀脱落层的深度为40±8nm,这与辐照损伤深度基本一致。实验结果表明SiC材料的腐蚀与C-C化学键和富C表面的形成和Si离子的流失直接有关。进一步的实验还发现常温低剂量辐照(<0.3 dpa)的SiC样品几乎没有腐蚀现象,但当剂量达到3 dpa样品出现非晶化时,辐照显著地促进了SiC的腐蚀(Si和Xe离子辐照下都发现此现象),说明辐照促进SiC腐蚀的过程存在dpa阈值。对腐蚀样品表面和截面的分析表明O元素参与到辐照促进SiC腐蚀过程中,因此控制O杂质的含量是解决辐照促进SiC腐蚀的关键。最后还探讨了辐照促进SiC在高温FLiNaK熔盐中腐蚀的相关机理。
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