Ag/ZSM-5-γ-Al2O3混合填料联合DBD降解吸附态甲苯的稳定性研究

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挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)排放量逐年增加,不仅危害着人类的身体健康,同时也是臭氧(O3)和二次有机颗粒物(SOA)的重要前驱物。低温等离子体催化技术可在常温常压下快速高效地降解VOCs,二次污染少且投资运行费用低,是一种极具发展前景的VOCs治理技术。其中,催化剂是保证NTP催化技术性能良好的关键之一,目前关于单一催化剂已经有了较为广泛的研究,而关于负载型混合催化剂的优化及其稳定性的研究较少,故本文对此进行了系统的研究,主要的结论如下:(1)混合载体ZSM-5和γ-Al2O3的填充方式不仅影响低温等离子体降解甲苯的效果,还影响副产物的排放。相比于分层填充,均匀混合的填充方式(M1)更有利于甲苯的氧化,同时O3的排放量也最少。ZSM-5和γ-Al2O3的混合比例(质量比)对甲苯的吸附和降解性能均有影响。甲苯的吸附穿透量随着混合物中ZSM-5比例的增大而增大,甲苯的降解性能(矿化率)随着混合物中γ-Al2O3比例先增大后减少,当ZSM-5与γ-Al2O3的混合比为1:2时,矿化效率最高。(2)等体积浸渍法制备Ag负载量分别为1%、3%、5%、10%的Ag/ZSM-5-γ-Al2O3(载体混合比1:2,Ag负载于ZSM-5表面)联合NTP降解吸附态甲苯,实验表明,负载量为5%时甲苯的吸附穿透容量(8.21mg/g)和甲苯矿化率(76%)最高,副产物N2O和O3浓度均随着负载量的增大而逐渐减小。Ag/ZSM-5-γ-Al2O3在不同相对湿度(20%、40%、60%和80%)下联合NTP降解吸附态甲苯的实验表明,甲苯矿化率以及副产物均随着湿度的增大而逐渐减小。(3)研究了Ag/ZSM-5-γ-Al2O3在长时间运行过程中的稳定性,结果表明,在吸附-放电循环过程中,随着循环次数的增加,甲苯矿化率出现了一定程度的下降,副产物N2O和O3浓度逐渐增大。在吸附穿透-放电循环过程中,随着循环次数的增加,甲苯的吸附穿透量逐渐下降,截至到循环过程结束,甲苯吸附穿透量下降了37.4%,催化剂出现了一定程度的失活。对催化剂进行表征发现,催化剂的吸附性能下降主要是由于放电破坏了催化剂的表面结构,堵塞了孔道致使催化剂比表面积下降;催化剂的矿化性能和副产物分解能力下降主要是由于:(1)催化剂表面有机副产物累积形成积碳,覆盖了活性位;(2)活性组分Ag+含量的减少。O2等离子体对失活的催化剂有较好的再生效果,再生率可高达90.9%。
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