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水滑石是一类多功能的材料,主要应用于吸附、降解、催化、光电化学等领域。随着技术的不断进步,其在光催化方面的应用尤为突出。但因为单一水滑石材料的光催化活性十分有限,科研人员运用各种方法对其进行改进。目前,提高其光催化活性的主要措施为合成水滑石-半导体复合材料,即把具有光催化活性的水滑石、半导体二者进行复合,形成具有异质结构的复合光催化剂。其主要原理是:水滑石层板与半导体材料两者之间产生了协同效应,从而提高了复合材料的光催化性能。水滑石复合材料光催化剂应用广泛,但在光催化燃油脱硫方面的研究,鲜有报道。本工作构筑了以不同水滑石与碳氮材料为组元的复合光催化剂,探讨了其光催化氧化的反应机理与光催化氧化模型油的脱硫性能;形成了以水滑石复合材料为催化剂,空气为氧化剂,乙腈作为萃取剂的脱硫体系。为光催化燃油脱硫研究及新型光催化剂的构筑,提供了思路和有价值的探索。具体内容如下:(1)制备了十种不同的LDHs/g-C3N4复合材料光催化剂,并比较了纯水滑石及相应复合材料的光催化氧化模型油的脱硫性能。筛选出了脱硫活性最好的两种ZnM-LDHs/g-C3N4(M=Al,Cr)复合光催化剂,3小时,可以脱硫100%。(2)以ZnM-LDHs/g-C3N4(M=Al,Cr)为研究对象,探究了催化剂的异质结构对光催化氧化模型油的脱硫性能影响。通过XPS、PL、TRPL、ESR、光电流、边带位置等表征手段,分析了两者的作用机理,以及两种复合材料脱硫活性差异的原因。研究发现,水滑石与半导体之间以形成了 Z型异质结构,不仅有效的抑制了电子空穴的复合,而且所提供的高氧化还原电位,促进了光催化氧化活性,实现了双组元协同脱硫。两种复合材料脱硫活性差异的原因,主要是归于二者能带结构不同,导致电子迁移速率、载流子寿命和活性物种的数量不同。该类催化剂重复使用性较好,对其它噻吩类硫化物也有较好的脱除性能。(3)通过不同的制备方法对C3N4的结构进行了调控,合成了g-C3N4、g-C3N4(550)、pg-C3N4、pg-C3N4(550)四种结构的 C3N4。利用XRD、UV-Vis DRS、PL等表征手段分析了四种结构的晶型、光吸收范围、电子空穴分离效率,并测定了它们的光催化氧化脱硫活性。四种结构中pg-C3N4的衍射峰强度最高,晶型最好,禁带宽度最小,电子迁移速率快,电子和空穴复合率低,光催化氧化脱硫性能最好,且大大增强了可见光活性。选定pg-C3N4与CoAl-LDHs进行组装,用原位生长法合成了一系列CoAl-LDHs/pg-C3N4复合光催化剂材料,有效地提高了紫外脱硫性能,2h脱硫率接近100%;当光源为氙灯时,3h的脱硫率为81.2%,结合XPS、TRPL、Mott-Schottky等表征手段,探讨了脱硫反应机理。研究表明,CoAl-LDHs/pg-C3N4复合材料的可见光吸收效率和电化学性质均优于ZnM-LDHs/g-C3N4(M=Al,Cr),两种组分形成的异质结构,协同效应显著,极大地提高了光催化脱硫活性。同时,其具有较好的重复使用性,对不同的噻吩类含硫底物也有较好的脱除效果。