【摘 要】
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环境污染与能源危机是全球发展亟需解决的重大问题。生物质资源具有天然可再生特性,可从源头解决资源的不可持续问题。生物质基材料具有来源丰富、绿色环保、价格低廉及优异的生物可降解性和生物相容性等特点,能够为现有环境与能源问题提供“绿色”解决之道。生物质材料(尤其是聚多糖类)具有丰富的碳元素,是一种良好的碳材料原料,而碳气凝胶具有轻质、多孔、导电等优点,可用作超级电容器电极材料。因此,利用生物质材料制备碳
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环境污染与能源危机是全球发展亟需解决的重大问题。生物质资源具有天然可再生特性,可从源头解决资源的不可持续问题。生物质基材料具有来源丰富、绿色环保、价格低廉及优异的生物可降解性和生物相容性等特点,能够为现有环境与能源问题提供“绿色”解决之道。生物质材料(尤其是聚多糖类)具有丰富的碳元素,是一种良好的碳材料原料,而碳气凝胶具有轻质、多孔、导电等优点,可用作超级电容器电极材料。因此,利用生物质材料制备碳气凝胶,并用于超级电容器具有重要意义。本论文研究采用TEMPO氧化纤维素纳米纤维(TOCN)与阳离子瓜尔胶(CGG)通过自组装交联形成全多糖水凝胶,并进一步利用冷冻干燥及高温碳化制成碳气凝胶,通过调控碳气凝胶的孔隙结构及组成,实现其电化学性能的调控,并分析其影响机制。首先利用不同浓度的TOCN与CGG制成水凝胶,并最终获得相应碳气凝胶,研究证实在保证水凝胶的结构完整性与稳定性的前提下,固含量低的水凝胶具有更为丰富的孔隙结构。相应地,由不同浓度TOCN/CGG水凝胶所形成的碳气凝胶在电化学性能方面存在差异,研究发现在3%TOCN/CGG水凝胶、2%TOCN/CGG水凝胶及1%TOCN/CGG水凝胶分别形成的碳气凝胶中,1%TOCN/CGG水凝胶所形成的碳气凝胶具有最好的电化学性能,其比电容可达138.9 F/g。其次,研究发现含细菌废水对TOCN/CGG水凝胶的形成具有一定的促进作用,可以提高相应水凝胶的结构稳定性。此外,细菌的存在可以显著改善TOCN/CGG水凝胶所形成的碳气凝胶的电化学性能。结果表明:含细菌的1%TOCN/CGG水凝胶所形成的碳气凝胶的比电容为218.9 F/g,显著高于不含细菌的样品及含细菌的其他样品(即3%细菌@TOCN/CGG碳气凝胶(33.2F/g)和 2%细菌@TOCN/CGG 碳气凝胶(87.2F/g))。最后,研究证实TOCN羧基含量的提高有利于TOCN/CGG水凝胶的形成及其结构的均匀性/稳定性。超声细胞粉碎仪对TOCN与CGG的处理也可以显著改善相应TOCN/CGG水凝胶的结构均匀性和稳定性。提高TOCN羧基含量及使用超声细胞粉碎仪处理均能够实现更低浓度TOCN/CGG水凝胶的制备,从而丰富相应碳气凝胶的孔隙结构,提高其电化学性能。液氮快速冷冻TOCN/CGG水凝胶也能改善相应碳气凝胶的电化学性能。本论文研究证实了 TOCN/CGG自组装水凝胶的结构调控方法与相关作用机制,实现了基于生物质水凝胶的丰富孔隙结构碳气凝胶的构建,并阐明了其结构调控与相关电化学性能之间的关联机制,相关研究结论能够一定程度地指导生物质聚多糖水凝胶的结构设计,同时为基于生物质聚多糖水凝胶的碳气凝胶材料结构调控与电化学性能研究提供了参考。本工作有望丰富生物质材料的高值化利用途径,促进生物质在储能材料领域的发展,拓展生物质材料的应用领域。
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