PbS量子点的化学组成与相应太阳电池光伏性能关系的研究

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量子点太阳电池作为下一代新兴太阳电池具有较大的发展潜力,PbS量子点由于其波尔激子半径大(18 nm),带隙可调,吸收系数高(1-5×105 cm-1)和多激子效应等特性,被广泛用于制备量子点太阳电池。对于PbS量子点敏化太阳电池,PbS量子点作为重要的组成部分之一,其化学组成严重影响着相应太阳电池的光伏性能。本文使用旋涂辅助连续离子层吸附反应法(spin-SILAR)在TiO2纳米棒阵列(长600nm、直径20 nm、面密度500μm-2)上制备PbS量子点,通过改变前驱体溶液的组成,制备不同化学组成的PbS量子点,并研究PbS量子点的化学组成与相应固态敏化TiO2纳米棒阵列太阳电池光伏性能的关系。使用三步spin-SILAR,在Na2S的前驱体溶液中加入多硫阴离子(S22-),在TiO2纳米棒阵列上制备了PbS-S22--EDT量子点。使用SEM,XRD,UV-vis-NIR对PbS-S22--EDT量子点的形貌,晶相,光学吸收进行分析。发现当前驱体溶液中S22-浓度从0 mmol?dm-3增加到0.001 mol?dm-3和0.002 mol?dm-3时,PbS-S22--EDT量子点在TiO2纳米棒阵列上的担载量增加,而且PbS-S22--EDT量子点的结晶性和平均晶粒尺寸增加。对比相应太阳电池光伏性能发现,当前驱体溶液中S22-浓度为0.001mol?dm-3时,相应太阳电池的PCE为4.25%,高于S22-浓度为0 mol?dm-3时的3.88%和0.002 mol?dm-3时的3.68%。使用两步spin-SILAR,通过依次旋涂0.005 mol?dm-3的Pb(NO32和包含Na2S-SCN--EDT的混合硫源溶液在TiO2纳米棒阵列上制备PbS-SCN--EDT量子点。研究了混合溶液中Na2S浓度对相应PbS-SCN--EDT量子点的晶相、光学带隙、形貌和化学组成的影响。发现当Na2S浓度从0.002 mol?dm-3降到0.0015 mol?dm-3时,量子点的平均晶粒尺寸减小,吸收开端蓝移,带隙增大,所得量子点中Pb-EDT的相对含量增加,相应太阳电池的PCE从3.69%提高到4.03%。所构建的梯度带隙PbS-SCN--EDT量子点敏化太阳电池的PCE达到了4.55%。此外,还对低压溶剂热法制备Sb2S3薄膜进行了初步研究。使用SEM、XRD、UV-Vis对所制备的Sb2S3薄膜进行分析。发现当溶剂热温度为120℃生长120 min所得Sb2S3薄膜的膜厚为200nm,晶粒尺寸均一且连接紧密,薄膜表面平整。当Sb2S3薄膜经300℃退火5min后,Sb2S3薄膜从无定型变为辉锑矿相的结晶态,而且吸收开端从555nm拓宽到735nm,相应的带隙从2.23 eV减小到1.69 eV。组装的平板Sb2S3太阳电池获得了1.67%的PCE。
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