【摘 要】
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Wagner理论是涉及二元合金在单氧化剂中高温腐蚀的动力学理论。而实际工业生产中,工程用合金通常包含多种合金组元,且合金的使用环境苛刻,常常暴露于腐蚀性的多氧化剂气氛中。因此,多元合金在多氧化剂体系中的腐蚀行为和腐蚀机制的研究更有实际意义。自20世纪60年代以来,许多研究工作者相继尝试并努力拓展Wagner理论,以适于处理二组元以上的三元、四元合金,在单一氧化剂乃至多氧化剂体系中的高温腐蚀问题。作
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Wagner理论是涉及二元合金在单氧化剂中高温腐蚀的动力学理论。而实际工业生产中,工程用合金通常包含多种合金组元,且合金的使用环境苛刻,常常暴露于腐蚀性的多氧化剂气氛中。因此,多元合金在多氧化剂体系中的腐蚀行为和腐蚀机制的研究更有实际意义。自20世纪60年代以来,许多研究工作者相继尝试并努力拓展Wagner理论,以适于处理二组元以上的三元、四元合金,在单一氧化剂乃至多氧化剂体系中的高温腐蚀问题。作者所在课题组一直致力于研究模型合金在多氧化剂/混合气氛中的高温腐蚀行为,此前已经分别从理论和实验角度对三元合金在单氧化剂气氛以及二元合金在单/双氧化剂气氛中的腐蚀动力学和热力学进行了深入研究。本文力图在前人的工作基础上,针对构成工程合金基础组分的二元、三元模型合金,研究它们在含氧、碳、硫的混合气氛中的高温腐蚀规律,并探讨其腐蚀机制。首先,Co-Cr/Al二元合金在不同氧压气氛中腐蚀的研究结果为:低氧压条件下,Co-8Cr合金和Co-15Cr合金均发生了铬的外氧化,Co-3Al、Co-5Al合金均发生了铝的内氧化,但Co-5Al合金部分区域发生了铝的外氧化。高氧压条件下,Co-3Al、Co-5Al、Co-8Cr和Co-15Cr合金的合金组元都发生了氧化,生成了复杂的外氧化膜。其中,Co-3Al、Co-5Al和Co-8Cr合金氧化膜与基体之间的界面平直,但Co-15Cr合金的表面氧化膜与基体的氧化膜界面不平直,且界面处有明显的富氧化铬层出现。其次,三元Co-8Cr-xAl合金(x=0,3,5 wt.%)在900℃三种氧-硫混合气氛(低氧,低氧-低硫,低氧-高硫)中的腐蚀的研究结果为:在低氧压气氛中,Co-8Cr合金形成了氧化铬膜,而Co-8Cr-3Al合金和Co-8Cr-5Al合金则同时发生了铬的外氧化和铝的内氧化。低氧、低硫气氛中,Co-8Cr表面依然形成了氧化铬膜,Co-8Cr-5Al表面形成了氧化铝膜,而Co-8Cr-3Al则同时出现了铬的外氧化与铝的外氧化形貌;在低氧、高硫气氛中,尽管Co-8Cr和Co-8Cr-3Al都形成了钴-硫的液相腐蚀产物,但Co-8Cr-5Al合金表面形成了氧化铝膜。结果说明,在低氧压环境中,硫对铝的外氧化转变有促进作用。最后,三元 Ni-xCr-yAl(x=5,10 at.%,y=7 at.%;x=5 at.%,y=10 at.%)合金在800℃三种碳-氧气氛中的腐蚀的研究结果为:在H2-CO2和H2-CO2-CH4气氛中,铝含量为7at.%的合金都发生了铬的外氧化和铝的内氧化,铝含量为10 at.%的合金发生了铝的外氧化,所有合金均未观察到铬的碳化;在H2-CH4(高碳活度)气氛中,含7 at.%Al的合金发生了铬的内碳化,10 at.%Al的合金形成了保护性的氧化铝膜,合金内未观察到铬的碳化。这些结果与Cr-O-C和Al-O-C系统的热力学稳定相图一致。此外,本文构建了 Ni-Cr-Al合金在800℃的动力学氧化图,实验结果与理论预测结果接近,但仍存在误差,文中对产生误差的原因也进行了分析。
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