二维过渡金属硫族化合物的磁光性质

来源 :中国科学院大学(中国科学院物理研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:zlq5626
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具有单原子层厚度的二维材料具备三维材料所不具备的新奇物理特性,逐渐成为材料研究的焦点之一。这些二维材料的出现不仅提供了探索极限条件下基础化学和物理的材料平台,同时有可能提供现有材料无法企及的全新机遇。在这些二维层状材料中,原子层通过较弱的Van der Waals相互作用结合在一起,可以形成单层或少层纳米结构。相邻原子层之间的Van der Waals相互作用使得不同材料的集成更加灵活,有助于人们在原子尺度上组合和控制不同的结构,从而调控其性质。近年来,在诸多研究领域中,过渡金属硫族化合物(TMDs)的特殊性能和潜在应用激发了人们探索新型二维材料的巨大兴趣。TMDs是指一大类层状材料,它们的化学成分为MX2,M代表过渡金属,X代表硫族元素,例如MoS2、MoSe2、WSe2和WS2等。其中许多材料的能带结构可以通过层厚调节,比如从体材料的间接带隙过渡到单层结构中的直接带隙。同时由于空间反演对称破缺和自旋轨道耦合而产生的能谷依赖的光偏振为操纵光子自旋信息提供了平台,在量子信息处理领域具有广阔的前景。另外少层TMDs具有非常规电子能带特性,能够提供新的能谷自由度,从而实现新型光电器件,比如原子尺度厚的垂直晶体管、可调谐光伏器件和发光器件等。因此二维TMDs成为新一代电子和光电子半导体材料的研究重点之一。随着层数的降低,大部分TMDs会从间接带隙半导体转变为直接带隙半导体,因此单层TMDs更容易产生强的光致发光。当增加层数时少层TMDs的发光逐渐减弱,在厚层中几乎无法观测到发光。在本论文中,我们首先通过机械剥离法制备石墨烯和二维TMDs,并通过干法转移将材料贴在硅片上。制备出的材料分别经过原子力显微镜(AFM)、荧光光谱以及Raman光谱的测量进行层数表征。然后在低温磁场系统中,测量了这些薄层材料的磁光光谱特性,最后给出了相应的物理解释,从而加深了对此材料中的低温激子特性的理解。单层TMDs中的空间反演破缺会导致K+和K-能谷中电子(空穴)的Berry曲率非零,从而产生能谷效应。而双层TMDs材料的结构满足空间反演对称,也就是说从整体上考虑双层材料中其并不具备单层材料中的能谷特性。若想调控双层TMDs的能谷自由度,就要从调控晶体对称性的角度出发,通过缺陷或者施加垂直平面电场等方式来打破这个反演对称性。一旦反演对称被打破,在双层材料中能够观测到由能谷导致的较大Zeeman分裂等性质。本文主要内容及创新点如下:1.采用剥离法制备了少层WS2。通过光学显微镜,原子力显微镜和Raman光谱的表征,实现了几微米大小不同层数的WS2。2.通过磁光光谱研究了双层结构WS2的Zeeman效应,观察到了绝对值较大的g因子。此g因子的值约为-16.5,这与通常层内激子的g因子约为-4的Zeeman分裂明显不同。我们分析了WS2中的部分缺陷导致了双层TMDs结构中空间反演对称的破缺,从而引起了双层WS2的层间激子的复合,导致了g因子绝对值大幅度增加。层间发射的巨大Zeeman劈裂的实现为未来的光学自旋控制和检测提供了新的可能。3.在低温下观测到面外磁场下单层WS2光致发光的显著增强。提出了两种在面外磁场诱导下光致发光增强的机制:一是由磁场引起的电子与空穴波函数交叠部分增加,使得复合几率提升;二是磁场降低了Λ谷和K谷之间的能量差,从而增强了相应的带电激子的间接跃迁几率。建立了带电激子的g因子模型,发现较小绝对值的g因子与是Λ-K带电激子的特征之一,而且实验测量的单层WS2带电激子的g因子也与计算值接近,说明理论与实验吻合。通过对Λ-K激子性质的测量,我们为单层TMDs中谷激子复合机制提供了新的物理解释。
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