金属咔咯是新型的类卟啉大环化合物,其具有很好的催化性质,为了寻找优良的CO₂还原反应催化剂,本文采用密度理论（DFT）详细研究不同金属咔咯催化CO₂还原的反应机理。首先,在B3LYP/6-31G（d）/LANL2DZ水平上详细研究了不同自旋态的锰咔咯和铜咔咯催化H2还原CO₂成HCOOH的反应机理。研究发现,锰咔咯的基态是五重态,反应经过了H-H键断裂的过渡态（TS1）直接生成HCOOH产物,反应过程中五重态能量低,势能面没有发生交叉,整个反应在五重态势能面进行,反应能垒比较高。为了调控其催化活性,在锰咔咯的β（2,3）位引入Br原子,但研究发现Br原子的引入,对反应过程影响很小。铜咔咯催化的反应过程也是经过TS1直接到产物,虽然其不同多重度的势能面发生了交叉,但其通过自旋反转在不同势能面进行反应的几率比较小。在此基础上,本文进一步研究了金属（铁、银、金、钯、铂、铑）咔咯在基态催化H2还原CO₂反应的机理,结果发现铁咔咯和银咔咯的催化过程与锰咔咯和铜咔咯的相似,都只是通过H-H键断裂的过渡态得到产物,其反应能垒都比较高。金咔咯、钯咔咯、铂咔咯、铑咔咯催化通过不同的过程,反应分成两步,第一步,反应经过H-H键断裂的过渡态到达中间体,第二步,中间体经H转移的第二过渡态,生成HCOOH产物,其中第一步反应能垒高,第二步反应能垒很低,第一步是反应的决速步。在本文研究的体系中铑咔咯催化反应的能垒在本文研究的体系中是最低的,反应活性高,是潜在的优良催化剂。另外,我们还研究了单原子Au掺杂单层类石墨相氮化碳（Au/g-C₃N₄）的光催化活性,分别从电子能带结构、态密度、分态密度以及Bader电荷等方面进行分析。研究表明,单原子Au掺杂到g-C₃N₄中可以在g-C₃N₄的价带顶端引入新的局域能级,极大地促进光生载流子的迁移,增强材料的光催化性能。Au/g-C₃N₄与O₂的相互作用时,我们发现O₂在Au/g-C₃N₄上可以被活化为超氧。