铁铜双金属掺杂介孔氧化铝(Fe/Cu-γ-Al2O3)类芬顿催化剂的制备及去除对氯苯酚研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:leec208
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
异相类芬顿催化方法是一种能够有效去除水中有机污染物的技术,相比其它高级氧化技术,如光催化和臭氧氧化技术等,具有反应条件温和、设备简单及成本低等优点,但pH响应范围窄、催化剂活性低且对过氧化氢利用率低(一般为理论值的100倍投加量)等缺点限制了该技术在工业上的应用,因此,开发出中性条件下具有高催化活性及高H2O2利用率的新型异相类芬顿催化剂是至关重要的。本文通过蒸发诱导自组装的方法合成一系列不同铁铜掺杂质量比的铁铜双金属掺杂介孔氧化铝催化剂(Fe/Cu-γ-Al2O3),与H2O2作为共同构成异相类芬顿体系,用以降解对氯苯酚(4-CP)研究,结果如下:(1)SEM、BET、XRD、UV-vis DRS和XPS表征结果表明,铁铜掺杂后,仍保持γ-Al2O3原有介孔结构,铁铜以Fe2+/Fe3+和Cu+/Cu2+的价态形式,Al-O-Cu和Al-O-Fe键的方式,掺杂于尖晶石结构γ-Al2O3的晶格结构中,且掺杂后造成大量氧空位的形成。(2)铁铜掺杂质量比为1:3时,催化剂表现出最好活性,在初始pH为7.0,1Fe3Cu-γ-Al2O3投加量和H2O2浓度分别为2.0 g L-1和30 mM,反应温度为30℃时,反应240min,4-CP(0.78 mM)的去除率达到99.7%,脱氯率和TOC去除率分别为98.0%和81.6%。值得注意是,H2O2利用率达到了86.0%,且材料具有较好稳定性及重复利用性。说明1Fe3Cu-γ-Al2O3材料在中性条件下就表现出高催化活性及高H2O2利用率。(3)4-CP异相类芬顿降解过程中,铁铜作为催化活性位点,在催化剂表面活化H2O2产生·OH自由基,进而降解4-CP。催化剂高催化活性及高H2O2利用率的主要原因有二:一是铁铜协同效应,主要表现在大量氧空位的形成及Fe3+被Cu+还原成Fe2+的热力学自发过程;二是δ-Cu2+-Al2O3络合物的形成,它们都能避免以H2O2作为电子供体,有效促进Fe2+/Fe3+和Cu+/Cu2+循环同时,产生·OH自由基,避免H2O2无效分解。(4)GC-MS结果分析表示,4-CP在1Fe3Cu-γ-Al2O3催化剂高效催化降解下,生成苯醌、对苯二酚、氯间苯二酚和氯邻苯二酚等主要中间产物,然后在·OH自由基继续攻击下,形成小分子酸,最终矿化成CO2和H2O,达到污染物去除的目的。
其他文献
在互联网金融发展过程中,互联网金融企业的创新和监管部门的监管是个动态博弈过程,假设双方"有限理性",对于双方的博弈关系,构建进化动态博弈模型,并用定量分析法分析解释该
黄土高原水土流失严重,生态环境脆弱,水资源短缺,地下水对保障区域社会经济发展和维持生态系统平衡具有重要意义,而该区的地下水转化和补给机制尚不明确。为探究黄土高原水蚀
邢台西部山区农业由深山农业区和低山丘陵农业区两部分构成.山区农业的发展应改变传统农业方式,调整农业产业结构,突出山区绿色畜牧业,小流域生态农业和山区特色农业,实现农
我国农业现代化建设面临的问题仍有很多。农业科技推广作为连接农业科技成果与现实生产力的中介,在我国农业现代化的进程中发挥着巨大作用。作为我国的农业大省,河南省农业科
“老有所终,壮有所用,幼有所长,鳏寡孤独废疾者皆有所养”是中华民族的社会理想,要实现这一社会理想,离不开政府的支持。农村社会养老保险制度是一项重大的民生工程,关系着亿万农民
植物形成层具有多功能干细胞的特性,能不断增殖和分化,是植物根、茎伸长和增粗的前提条件;木质部通过次生生长、木质素积累、细胞壁沉积,最终形成木材。植物特异的组蛋白去乙
随着无线通信技术的不断发展以及通信业务需求的持续增长,在静态频谱分配机制下,频谱资源稀缺与频谱资源利用率低下这一矛盾日益突出。如何缓解这一矛盾,成为了通信技术亟须
土壤可溶盐总量一般称土壤全盐。在盐碱土诊断和改良工作中,土壤全盐是必测项目之一。尽管土壤全盐的绝对值因土壤质地和盐分组成不同而有不同含义,但就盐碱土分级、改良措
本文以减轻小学生的数学学习负担和小学数学教师教学负担为目的,从为学生学习减负和优化教师教学两个方面出发,细化到降低学生学习压力、减轻学生作业负担、教师把握教学时间
钢渣是炼钢过程中产生的必不可少的副产品,作为固体废弃物如果不能得到及时有效的处理将会造成严重的资源浪费和环境污染。转炉钢渣气化脱磷技术是一种在线脱除钢渣中磷元素,实现物质能量循环的新技术,可以最大化利用热态钢渣资源。转炉底吹和喷粉方式代替炉口加料,提高脱磷效率,为气化脱磷的工业化提供理论依据。文章研究底吹气体条件下熔渣流场的影响因素以及底吹喷粉条件下熔渣中脱磷粉剂分布的影响因素。模拟计算结果表明,