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异相类芬顿催化方法是一种能够有效去除水中有机污染物的技术,相比其它高级氧化技术,如光催化和臭氧氧化技术等,具有反应条件温和、设备简单及成本低等优点,但pH响应范围窄、催化剂活性低且对过氧化氢利用率低(一般为理论值的100倍投加量)等缺点限制了该技术在工业上的应用,因此,开发出中性条件下具有高催化活性及高H2O2利用率的新型异相类芬顿催化剂是至关重要的。本文通过蒸发诱导自组装的方法合成一系列不同铁铜掺杂质量比的铁铜双金属掺杂介孔氧化铝催化剂(Fe/Cu-γ-Al2O3),与H2O2作为共同构成异相类芬顿体系,用以降解对氯苯酚(4-CP)研究,结果如下:(1)SEM、BET、XRD、UV-vis DRS和XPS表征结果表明,铁铜掺杂后,仍保持γ-Al2O3原有介孔结构,铁铜以Fe2+/Fe3+和Cu+/Cu2+的价态形式,Al-O-Cu和Al-O-Fe键的方式,掺杂于尖晶石结构γ-Al2O3的晶格结构中,且掺杂后造成大量氧空位的形成。(2)铁铜掺杂质量比为1:3时,催化剂表现出最好活性,在初始pH为7.0,1Fe3Cu-γ-Al2O3投加量和H2O2浓度分别为2.0 g L-1和30 mM,反应温度为30℃时,反应240min,4-CP(0.78 mM)的去除率达到99.7%,脱氯率和TOC去除率分别为98.0%和81.6%。值得注意是,H2O2利用率达到了86.0%,且材料具有较好稳定性及重复利用性。说明1Fe3Cu-γ-Al2O3材料在中性条件下就表现出高催化活性及高H2O2利用率。(3)4-CP异相类芬顿降解过程中,铁铜作为催化活性位点,在催化剂表面活化H2O2产生·OH自由基,进而降解4-CP。催化剂高催化活性及高H2O2利用率的主要原因有二:一是铁铜协同效应,主要表现在大量氧空位的形成及Fe3+被Cu+还原成Fe2+的热力学自发过程;二是δ-Cu2+-Al2O3络合物的形成,它们都能避免以H2O2作为电子供体,有效促进Fe2+/Fe3+和Cu+/Cu2+循环同时,产生·OH自由基,避免H2O2无效分解。(4)GC-MS结果分析表示,4-CP在1Fe3Cu-γ-Al2O3催化剂高效催化降解下,生成苯醌、对苯二酚、氯间苯二酚和氯邻苯二酚等主要中间产物,然后在·OH自由基继续攻击下,形成小分子酸,最终矿化成CO2和H2O,达到污染物去除的目的。