生物质是一种丰富的可再生资源,对其合理的开发利用是解决能源和环保问题的重要举措之一。深入了解生物质与金属氧化物之间的界面行为对发展复合材料的潜在应用至关重要。本文采用密度泛函理论（DFT）和实验相结合的方法对纤维素、ZnO和g-C₃N₄形成的二元和三元复合材料的结构和界面性质进行了系统研究。首先,采用水热法制备一种有序结构的纤维素/ZnO二元复合材料,并应用DFT对其各种性质进行计算。实验表征显示新合成的材料整体上呈现多级复合结构特征,其一级结构单元由平均粒径约为30 nm的ZnO纳米颗粒均匀生长在纤维素上构成。基于分子模型的全电子相对论计算揭示纤维素与ZnO的静电吸引力是形成一级结构的主要驱动力,而在形成复合物后的纤维素→ZnO的电子转移增强了界面相互作用,并稳定复合物体系。纤维素与ZnO界面作用主要由Zn-O_c（O_c表示纤维素中氧原子）化学键作用所贡献、具有配位键本质,相互作用强度在-1.39^-1.83 eV之间、主要是轨道吸引作用。其次,探索了纤维素和ZnO发生反应后原本束缚在纤维素上的氢原子位置对新形成复合物结构和界面行为的影响。DFT优化得到能量稳定的复合物异构体包括三种不同氢原子位置:氢原子仍保持在纤维素上（标记为HR）、转移到ZnO部分（HT）和溶解于水中（HD）。计算发现氢原子的不同位置直接改变复合物的电子结构,如使得HOMO-LUMO带隙随着HR→HT→HD逐渐变小;沿这一变化过程,界面作用逐渐增强,表现在Zn-O_c距离变短、QTAIM拓扑参数（绝对值）增大、纤维素到ZnO的电子转移增多和界面作用能（绝对值）增大。最后,理论计算了纤维素/ZnO/g-C₃N₄三元复合材料的结构和性质,并重点考察ZnO和g-C₃N₄间的界面作用。发现N→Zn配位键是贡献界面作用的主要部分,而O-N和O-C键作用很小。使用含时密度泛函计算复合物激发态发现ZnO与g-C₃N₄化学键作用能够拓展复合材料的可见光吸收范围,从而为复合物有作为潜在光催化剂提供理论支持。