金属—有机骨架材料——MOF-5和MIL-101的合成及其对VOCs的吸附/脱附性能

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VOCs污染已成为环境污染的主要源头之一,它极大地破坏着生态环境,严重地威胁人类健康和影响社会的可持续发展,有效地治理VOCs的环境污染已迫在眉睫。吸附技术被认为是一种极具发展潜力的VOCs治理技术,新型的多孔吸附材料是吸附技术的核心,研制对VOCs具有高效吸附性能的新型多孔材料成为技术的关键。本文主要探索合成MOF-5和MIL-101材料并测定其吸附VOCs的性能,论文工作主要涉及MOF-5和MIL-101材料的合成及表面性质的表征,测定苯和甲苯在MOF-5和MIL-101材料上的吸附等温线和吸附动力学曲线,估算甲苯在MIL-101材料上的吸附/脱附活化能,属于环境工程、化学工程和材料工程领域,具有重要的研究意义和实际应用背景。本文研究了合成条件对MOF-5晶体比表面积和孔隙结构等性能的影响。研究结果表明:以DMF为溶剂,将Zn2+/H2BDC摩尔比为3的合成液中置于130℃下油浴反应4小时后经过一定的纯化和活化处理,可成功得到小颗粒(20-60μm)、较高比表面积(SLangmuir =1022m2/g)和较大孔容(0.45 cm/g)的MOF-5晶体。本文研究了合成条件对MIL-101晶体比表面积和孔隙结构等性能的影响。研究结果表明:Cr3+、对苯二甲酸、氢氟酸和水以一定配比在210℃微波辐射反应1小时,并经过一定的纯化和活化处理,可得到高质量、高纯度的纳米级(40-90 nm)微小颗粒、大比表面积(SLangmuir =4443m2/g)和大孔容(1.89 cm3/g)MIL-101晶体。本文测定了苯和甲苯在MOF-5和MIL-101上的吸附等温线和甲苯在MIL-101上的吸附动力学曲线,估算了甲苯在MIL-101上的扩散系数和吸附活化能。结果表明:当T =时,苯和甲苯在MIL-101上的平衡吸附量分别为16.3 mmol/g和11.0 mmol/g,MIL-101晶体颗粒对苯和甲苯均有高效快速的吸附容量;甲苯在MIL-101上的吸附活化能为10.9 kJ/mol,大大低于其在活性炭上的吸附活化能。本文测定了甲苯在MIL-101上的程序升温脱附曲线,估算了甲苯在MIL-101材料上的脱附活化能,结果表明:甲苯在MIL-101上的脱附活化能为28.0 kJ/mol,大大低于其在其他吸附剂上的脱附活化能。以上结果表明,与传统吸附材料相比,MIL-101材料不仅对甲苯有很高的吸附容量和吸附速率,而且又能使甲苯较容易脱附,是一种很有前景的吸附VOCs材料。
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