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智能可穿戴技术是一门多学科交叉的颠覆性技术,近年来在军事、教育、娱乐、健康医疗等领域逐渐得到广泛应用。随着智能可穿戴设备朝着轻薄便捷、高集成化方向的快速发展,亟需开发相配套的高安全性柔性便携式储能设备。水系锌离子电池凭借其低成本、高容量、生态安全等优势,成为当前在可穿戴设备供能应用方面最具潜力的电池体系。然而,锌负极在实际应用中存在锌枝晶、腐蚀、析氢以及钝化等问题,造成电池在容量、倍率、库伦效率及循环寿命等方面的性能缺陷,极大地限制了水系锌离子电池推广应用。为解决上述问题,研究人员投入了大量的研究并提出了一系列改善锌负极的策略,如锌负极的新结构设计、电解液组成优化、新型隔膜材料开发以及锌负极与电解液间的界面改性等。其中,锌负极和电解液间的界面改性策略因其简单高效、可操作性强而被广泛用于抑制锌枝晶和副反应的生成,提升锌负极的循环寿命和充放电性能。本论文针对现有锌负极严重的枝晶问题及其他性能缺陷,制备了一系列功能化二维材料和三维金属有机框架材料界面层以调控锌离子传输动力学特性,阐释了抑制枝晶、析氢反应和腐蚀等问题的相关机制,为锌负极的界面层优化设计及未来织物基锌离子电池的发展提供了宝贵的理论基础和实践经验,具体研究工作如下:（1）通过电化学剥离和功能化修饰一步法制备了聚（3,4-亚乙二氧基噻吩）-聚（苯乙烯磺酸）（PEDOT:PSS）修饰的石墨烯（PEDOT:PSS/GS）,将PEDOT:PSS/GS涂覆在锌负极表面构筑高通量纳米流通道界面离子调节层。研究表明PEDOT:PSS/GS界面层通过其适当的纳米流通道尺寸和表面官能团调节锌离子输运,并且引入PEDOT:PSS增强了石墨烯的导电性和负电性,PEDOT:PSS/GS提供更加均匀的表面电场及均匀化锌负极/电解液界面的锌离子分布,实现稳定的锌离子沉积/剥离过程。在电流密度为1 m A·cm-2,面积容量为1 m Ah·cm-2条件下,PEDOT:PSS/GS保护的锌负极（PEDOT:PSS/GS@Zn）的对称电池循环寿命延长至500 h。搭配MnO2@CC正极组装PEDOT:PSS/GS@Zn//MnO2全电池,在1 A·g-1条件下能稳定循环至少8000次。（2）通过超声剥离六方氮化硼制备了十二烷基苯磺酸钠修饰的氮化硼纳米片（S-BN）,利用喷涂技术将S-BN涂覆到锌负极表面,构建了高通量的S-BN界面离子调节层。研究表明,S-BN界面层一方面通过物理隔离来缓解锌负极的腐蚀,另一方面其纳米尺度的孔道,使锌离子通量均匀。且S-BN中丰富N原子和表面磺酸盐基团可以极大地降低锌负极表面的锌离子浓度梯度和加快锌离子的传输,从而抑制了锌离子反复沉积/剥离过程中枝晶和副产物的生成。通过电化学测试表明,在电流密度为2 m A·cm-2,面积容量为2 m Ah·cm-2的条件下,S-BN@Zn负极的循环寿命显著延长至2500 h。同时,所制备的S-BN@Zn负极具有较高的库伦效率（99.5%）。此外,将其与Na2V6O16?n H2O（NVO）组装的S-BN@Zn//NVO全电池,在0.1 A·g-1电流密度下,循环400圈后,放电容量保持率仍可达到87.2%。（3）通过水热法合成了UiO-66和UiO-66-SO3H金属有机框架（MOF）材料,采用刮涂法将UiO-66和UiO-66-SO3H分别涂覆到锌负极上构建MOF界面层。研究表明两只MOF材料构建的界面层均具有大量离子迁移的开放孔道结构,有助于提高了锌离子传导性能,引导锌离子在负极表面均匀分布,且MOF界面层还可以预先通过部分去溶剂化排除[Zn（H2O）6]2+部分水分子,抑制了锌负极上的副反应、腐蚀和锌枝晶生长。另外,相比于UiO-66,UiO-66-SO3H具有多级孔结构和磺酸基团,更加有利于锌离子通量均匀分布,促进[Zn（H2O）6]2+的脱溶剂化。UiO-66-SO3H界面层将锌负极的库伦效率提高到99.2%,稳定循环超过600次;在电流密度为2 m A·cm-2,面积容量为2 m Ah·cm-2条件下UiO-66-SO3H@Zn负极实现了3000 h的超长循环寿命。（4）通过刮涂法将UiO-66-SO3H涂覆到碳布（CC）表面制备了UiO-66-SO3H@CC集流体,采用电镀法将锌单质沉积到UiO-66-SO3H@CC制备了Zn@UiO-66-SO3H@CC负极。研究发现UiO-66-SO3H@CC具有大的比表面积和多级孔道结构,从而增加了电解液与集流体的接触面积,实现了锌离子均匀沉积,提高了Zn@UiO-66-SO3H@CC负极抑制锌枝晶和副反应的能力。电化学测试表明,当电流密度为1 m A·cm-2,面积容量为1 m Ah·cm-2时,Zn@UiO-66-SO3H@CC负极的循环寿命达到了600 h。以Zn@UiO-66-SO3H@CC为负极,MnO2@CC为正极,组装成柔性Zn@UiO-66-SO3H@CC//MnO2准固态锌离子电池,循环100次后,仍具有170 m Ah·g-1的放电比容量和97.6%的库伦效率。此外,在大幅度弯曲及局部破损的条件下,其仍能提供稳定的能量输出。这种出色的灵活性、高环境适应性以及良好的安全性使柔性Zn@UiO-66-SO3H@CC//MnO2电池在智能可穿戴电子产品应用中具有极大的可行性。