钛酸锶光催化剂的制备及其在可见光下降解四环素的研究

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钛酸锶(SrTiO3)具有成本低、制备条件简单、耐光腐蚀等优点,是光催化降解有机污染物、分解水制氢和光化学电池等领域广泛应用的材料。SrTiO3,禁带宽度约为3.2eV,可通过形貌控制、添加助催化剂,半导体复合等方法进行改性,增强材料的光催化性能。
  本文选用SrCO3作为助催化剂修饰SrTiO3,通过溶胶-凝胶以及原位热解合成了SrCO3-SrTiO3和纯相的SrTiO3,并对比探究了光催化剂的效果。为了进一步增强光催化性能,将SrTiO3、SrCO3-SrTiO3材料与Ag3PO4进行复合改性,合成了SrTiO3/Ag3PO4、SrCO3-SrTiO3/Ag3PO4系列复合异质结材料。通过XRD、SEM、EDS、XPS、DRS、PL和Mott-Schottky等系统的表征材料的微观结构、形貌以及光学性能。本文采用盐酸四环素的降解来评估光催化材料的效果,并研究了材料的稳定性。本研究的主要内容包括:
  (1)合成了SrCO3-SrTiO3以及纯相的SrTiO3催化剂,其禁带宽度分别为3.0eV和3.2eV。SrTiO3在可见光下几乎没有活性。50mgSrCO3-SrTiO3添加到200mL的20mg/L的盐酸四环素中,在可见光下照射60min,降解效率为62%。循环实验显示SrCO3-SrTiO3性质很稳定。
  (2)Ag3PO4光催化剂的禁带宽度Eg为2.25eV。Ag3PO4催化剂在可见光30min照射下降解盐酸四环素的效率为60%。经过三次循环,Ag3PO4光催化剂的降解效率降低了28%,光腐蚀现象严重。
  (3)制备了SrTiO3/Ag3PO4异质结光催化剂,并提出了类Ⅱ型异质结光催化反应机理。DRS图谱显示禁带宽度Eg是2.1eV。XRD图谱显示制备的样品不含单质银相,在降解过程中生成了少量的银。·OH是主要活性自由基,不产生·O2-。SrTiO3/Ag3PO4催化剂在可见光30min照射下降解盐酸四环的效率为72.2%。经过三次循环,SrTiO3/Ag3PO4光催化剂的降解效率降低14.2%。
  (4)合成了SrCO3-SrTiO3/Ag3PO4光催化剂,并提出了Z型异质结光催化反应机理。XRD图显示制备的样品不含单质银相,光反应初期会产生少量的Ag0作为氧化还原的介质,构成稳定的Z型异质结结构。DRS图显示光催化剂的禁带宽度是1.7eV。对比PL图谱发现,SrCO3-SrTiO3/Ag3PO4样品的PL峰强度最弱,显示其光生电荷的分离效率最高。光降解过程中生成了e-、h+、·O2-和·OH等活性自由基,丰富的活性物种加快了光催化的进程。SrCO3-SrTiO3/Ag3PO4催化剂在可见光30min照射下降解盐酸四环素的效率为85.9%。经过三次循环,SrCO3-SrTiO3/Ag3PO4光催化剂的降解效率降低7.9%,保持基本稳定。
  本论文合成的系列具可见光活性的光催化剂,尤其是SrCO3-SrTiO3/Ag3PO4催化剂具有稳定的Z型异质结结构,具备高效的光催化降解能力,为钛酸锶光催化材料的应用推广提供了新的思路。
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