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弛豫铁电体具有优异的压电、电致伸缩等特性,已广泛地应用于超声设备、传感器等,并有可能用于人工智能、神经网络等领域。该材料的优异特性被认为来源于材料内存在的大量纳米极化区域(PNRs)。研究PNRs的空间构造对于理解弛豫铁电体材料优异性能的本质具有重要意义。但长期以来,人们对PNRs的实验观测多是采用基于对晶格振动(声子)研究的非弹性中子散射和拉曼散射、或基于晶格位移的X射线漫散射等间接实验手段。因此寻找一种能直接反映PNRs结构信息的实验方法对人们从微观角度了解PNRs的功能具有重要意义。
本实验利用同步辐射装置,首次采用准相干X射线透射小角散射实验方法研究了0.72Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-0.28PbTiO3弛豫铁电体中PNRs的空间构造,得到在Tm(401K)附近明显存在、在高温(600K左右)时消失的中心对称衍射斑点(附加外电场)或弥散状散射斑。这些衍射斑点来源于PNRs的准周期性空间分布。本文侧重研究了PNRs空间构造以及温度、电场变化的响应特性,并进一步研究了PNRs空间构造和材料优异性能的关系。
实验分析表明:在Tm附近的自发状态下,PNRs的形状为椭圆形,沿<001>方向的长轴尺寸为17nm,沿<100>方向的短轴尺寸为10nm;分布呈现出一定的随机性,相邻PNRs的平均距离沿<001>和<100>方向分别为46nm和36nm;PNRs准周期性关联在高于Tm约200K时完全消失。在沿<100>方向加强电场(2.3kV/cm)时,PNRs在Tm附近呈现出沿<1±11>方向清晰的准周期分布,周期为36nm;PNRs的占主导地位的极化和关联方向随着温度的升高在<111>和<1-11>之间变化;沿<1±11>方向的PNRs准周期性关联在高于Tm约40K时完全消失。
根据以上分析结果,提出了PNRs的微观响应模型:Tm温度以上,热平衡状态下的PNR呈椭圆分布,极化指向轴向;沿轴向加外电场时,PNRs的极化和关联方向从轴向偏转到对角方向,并由此产生沿轴向电场方向的宏观极化以及较高的介电系数。已有的实验结果—在Tm以下微畴具有沿对角方向的极化取向—完全支持这个模型。该材料优异的压电、电致伸缩等性能与微观上PNRs的极化和关联方向的取向变化密切相关。