【摘 要】
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苯并三氮唑作为一种重要的缓蚀剂在工业和生活中得到广泛应用,但由于具有难降解性和潜在的生物毒性无法通过传统水处理工艺有效去除,多个国家将其列为新兴污染物并设定明确的水质标准对其严格管控。电化学氧化技术高效、稳定且易于自动化,近年来随着新能源和新材料技术的蓬勃发展,逐渐成为解决新兴污染物处理难题的重要技术手段之一。然而,电化学氧化技术仍面临传质速率限制。本研究通过构建穿流式亚氧化钛膜电极反应器（TiS
【基金项目】
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国家自然科学基金优秀青年基金项目（51822806）:废水电化学处理理论与方法；
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苯并三氮唑作为一种重要的缓蚀剂在工业和生活中得到广泛应用,但由于具有难降解性和潜在的生物毒性无法通过传统水处理工艺有效去除,多个国家将其列为新兴污染物并设定明确的水质标准对其严格管控。电化学氧化技术高效、稳定且易于自动化,近年来随着新能源和新材料技术的蓬勃发展,逐渐成为解决新兴污染物处理难题的重要技术手段之一。然而,电化学氧化技术仍面临传质速率限制。本研究通过构建穿流式亚氧化钛膜电极反应器（TiSO-EMR）,探究了苯并三氮唑电催化降解的性能和机制。主要研究内容与结果如下:研究了TiSO膜电极的表面特征和电化学性质。采用的膜电极材料是一种以Ti4O7为主的混合相,多层级粗糙孔隙结构为污染物提供了更多反应活性位点。较低的电荷转移内阻和较高的交换电流密度证明膜电极具有优异的导电能力;较高的析氧电位以及良好的稳定性彰显其难降解有机污染物处理中的优势;极限电流结果表明,穿流操作将传质系数提升了1个数量级。考察了各种运行参数对TiSO-EMR电氧化降解苯并三氮唑的影响。在最优参数组合(电流密度为20 m A·cm-2、膜通量为0.012 m L·cm-2·s-1、运行方式为阴极-阳极模式)下反应60 min即可实现92.3%的苯并三氮唑降解。对运行方式的影响机制进行了深入探究,发现运行方式改变了体系中的p H分布,进而影响苯并三氮唑的成膜特性和存在形态,导致电催化降解性能差异显著。双室电解实验、ESR实验以及自由基捕获结果表明体系中苯并三氮唑的电催化降解主要通过电生·OH的间接氧化实现。基于DFT计算得到苯并三氮唑分子中易受自由基攻击的活性位点;从液相质谱联用仪鉴定得出苯并三氮唑在降解过程中生成了8种中间产物,结合理论计算结果推测出两条可能的降解路径（即苯环开环和三唑环开环）。TEST软件模拟结果显示,除了不稳定的R1、R2、R4外,中间产物的急性毒性都有所降低,并且8种产物的生物富集系数明显减小,TiSO-EMR的电氧化处理能有效降低苯并三氮唑的生物毒性。本研究构建的穿流式TiSO-EMR能够极大地提升污染物的传质速率,实现苯并三氮唑的高效、稳定、绿色、低碳降解,为电氧化去除苯并三氮唑这类p H敏感性新兴污染物提供理论指导。
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