【摘 要】
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伴随着全球人口的大量增长和工业的严重污染,目前淡水资源日益减少。在全球水资源中海水占比最大,从海水中通过膜蒸馏技术提取淡水是目前获取淡水的发展趋势。其中真空膜蒸馏（VMD）是四种膜蒸馏工艺中的一种,具有设备简单、传质阻力小、通量大的特点,在处理高浓度盐水及低品位热源的利用方面得到了广泛的应用。膜的性能决定了膜蒸馏的分离效果。静电纺丝制备的膜具有高孔隙率和相互连通的孔结构特点,因此可以提高膜蒸馏的通
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伴随着全球人口的大量增长和工业的严重污染,目前淡水资源日益减少。在全球水资源中海水占比最大,从海水中通过膜蒸馏技术提取淡水是目前获取淡水的发展趋势。其中真空膜蒸馏（VMD）是四种膜蒸馏工艺中的一种,具有设备简单、传质阻力小、通量大的特点,在处理高浓度盐水及低品位热源的利用方面得到了广泛的应用。膜的性能决定了膜蒸馏的分离效果。静电纺丝制备的膜具有高孔隙率和相互连通的孔结构特点,因此可以提高膜蒸馏的通量。高分子聚苯乙烯（PS）可塑性强、空气中稳定、疏水性好,已经成为常用的膜蒸馏用的电纺纤维膜的原材料。但传统PS静电纺丝纤维膜存在通量小、抗污染性能差和膜可被浸润等问题,严重限制了其在膜蒸馏技术中的进一步应用。金属有机骨架（metal-organic framework,MOF）材料是由金属离子或金属簇与有机配体自组装配位连接而成的一类多孔晶态材料,具有高孔隙率、大的比表面积、开放孔道和可调节的孔隙结构等优点。为了提高电纺纤维膜在膜蒸馏过程中的通量、增强膜抗污染性,本论文将MOFs纳米材料引入高分子PS静电纺丝纤维膜,增强了膜表面的粗糙度,提高膜的疏水性;同时MOFs结构中的纳米孔道还提供了一种水蒸气传输通道,提高了膜通量。主要研究内容包括以下两个方面:1、根据软硬酸碱理论选择两个系列稳定的MOFs材料,第一个系列为软酸亲软碱的MAFs系列:由低价过渡金属离子（软酸）与唑基配体（软碱）组成的MOFs。选取三种疏水、孔径适于膜蒸馏的材料:MAF-4、MAF-6、MAF-9,并将它们分别与高分子PS溶液按一定比例混合作为静电纺丝的前体溶液。通过调节静电纺丝过程中的电压、针头距接收板的距离、溶液的流速和纺丝时间等参数制备MOF担载量为20 wt%的混合基质膜,并对静电纺丝后的纤维膜进行热压后处理。所得MOF混合基质膜的水接触角分别是MAF-4/PS膜为108.5°,MAF-6/PS膜为123.3°,MAF-9/PS膜为127.7°,均大于90°为疏水膜。在真空膜蒸馏测试过程中,这三种MOF混合基质膜都达到了99.9%的截盐率。其中MAF-9/PS膜在65℃膜蒸馏中的水通量为8.84 L·m-2·h-1,比空白PS膜的水通量2 L·m-2·h-1提高了4.4倍。这一系列的膜对十二烷基硫酸钠和腐植酸具有良好的抗污染性,截盐率均达到99.9%。2、第二个系列为硬酸亲硬碱的Ui O-66系列:由高价金属锆离子（硬酸）和羧酸配体（硬碱）组成的MOFs材料。三种MOFs分别是:Ui O-66、Ui O-66-（CF3）2和Ui O-66-F4。将Ui O-66系列的MOFs纳米材料引入高分子PS溶液,通过调节静电纺丝工艺过程的电压、针头距接收板的距离和溶液的流速等参数,制备MOF担载量为20 wt%的混合基质纤维膜,并对静电纺丝后的纤维膜进行热压后处理。SEM结果显示,Ui O-66纳米颗粒均匀分布在高分子PS纤维中。所得膜的水接触角分别是Ui O-66/PS膜为127.6°,Ui O-66-（CF3）2/PS膜为138.1°,Ui O-66-F4/PS膜为136.8°,由于MOFs纳米颗粒的引入,提高了纤维膜的疏水性。真空膜蒸馏研究结果表明,当MOF担载量为20 wt%时,膜厚度为147.3μm的Ui O-66/PS膜截盐率达到了99.9%。其中Ui O-66/PS在65℃的膜蒸馏中水通量为8.33 L·m-2·h-1,比空白PS膜的水通量2 L·m-2·h-1提高了4倍多;在十二烷基硫酸钠和腐植酸的抗污染实验中,截盐率也都达到了99%,膜的水通量稍有增加,具有良好的抗污染性。研究结果表明将MOFs纳米材料引入高分子PS静电纺纤维膜可以一定程度上提高膜的水通量,增强膜的抗污染性能。
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