【摘 要】
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能源紧缺以及全球气候变化问题已经日益影响到人类生活,成为了人类亟待解决的问题。光催化技术因为其具备绿色环保型和易于使用的优点,被广泛应用于抗生素降解、水分解和二氧化碳(CO2)还原等领域。光催化还原技术可以将CO2还原为一氧化碳(CO)、甲烷(CH4)和乙酰丙胺类等,不仅可以有效的消减CO2,而且可以创造出更多的经济价值。在众多的光催化剂中,石墨相氮化碳(g-C3N4)由于其结构稳定,易于合成和制
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能源紧缺以及全球气候变化问题已经日益影响到人类生活,成为了人类亟待解决的问题。光催化技术因为其具备绿色环保型和易于使用的优点,被广泛应用于抗生素降解、水分解和二氧化碳(CO2)还原等领域。光催化还原技术可以将CO2还原为一氧化碳(CO)、甲烷(CH4)和乙酰丙胺类等,不仅可以有效的消减CO2,而且可以创造出更多的经济价值。在众多的光催化剂中,石墨相氮化碳(g-C3N4)由于其结构稳定,易于合成和制备成本低的特点,引起了广大研究者们的兴趣。但是单相g-C3N4的性能受到可见光吸收范围较小、光生电子利用率低和电子-空穴复合率高等问题的限制。据此,通过硝酸刻蚀制备得到具有大比表面积的介孔g-C3N4,进一步通过引入了可见光吸收范围较大的金属硫化物二硫化锡(Sn S2)来改善g-C3N4在可见光区的响应范围,并构建异质结以提升光生电子的利用率。其次,考虑到贵金属材料的表面等离子体共振(LSPR)效应,可以协同促进界面间载流子的分离并为电子充能以加速电子。引入了Ag纳米粒子(Ag NPs)耦合硫铟锌(Zn In2S4),构建C3N4基LSPR效应异质结复合光催化剂;考虑到光还原过程电子和空穴的高效利用,进一步引入了光催化性能优越的硫化镉(Cd S)与钒酸银(Ag3VO4)构建Z型异质结光催化剂,以提升g-C3N4的CO2还原能力。同时引入导电性良好的还原氧化石墨烯(r GO)以提供更多的电子传输通道和界面反应位点,r GO还能够有效地提升Cd S和Ag3VO4抗光腐蚀和还原的能力,进一步提升C3N4复合异质结光催化材料的性能。基于以上几点考虑,本工作针对性地开展了一系列C3N4基异质结复合光催化剂的构建研究,主要研究内容和结果如下:1.以尿素作为制备g-C3N4的原料,在经过煅烧和回火后以酸刻蚀对g-C3N4进行剥离得到具有二维卷曲结构的介孔2D g-C3N4。经过搅拌得到g-C3N4/Sn S2Ⅱ型异质结复合光催化剂,同时结合了g-C3N4的大比表面积与吸附能力与Sn Sn2的优秀光吸收能力。样品表征及性能测试表明CSN-60(Sn S2质量为g-C3N4的60%)具有最高CO2还原性能,其无牺牲剂条件下4h内CO产量为2.54μmol/g,相比于单体g-C3N4的性能提升了约4倍。2.将分散后的2D g-C3N4置于烧杯中后滴加硝酸银溶液并剧烈搅拌,利用光沉积法得到生长有Ag NPs的g-C3N4/Ag复合材料。然后混合醋酸锌、氯化铟和硫代乙酰胺后水浴加热得到Zn In2S4。通过水热法将g-C3N4/Ag与Zn In2S4复合得到2D/0D/2D的g-C3N4/Ag/Zn In2S4复合材料。其中g-C3N4与Zn In2S4共同形成了S型异质结,与Ag NPs带来的LSPR效应具有协同效果,提高了载流子的分离与电子的传输效率。所制备三元样品中性能最佳的CAZ-60在无牺牲剂条件下4 h内CO和CH4产量为5.63μmol/g和0.23μmol/g。3.将已制备的2D g-C3N4超声分散,先后加入正钒酸钠和硝酸银溶液并搅拌得到g-C3N4/Ag3VO4复合材料。然后分散到氧化石墨烯(GO)溶液中通过水热法制得Z型g-C3N4/Ag3VO4/r GO复合光催化剂。通过TEM可以观察到其夹心结构,并进行一系列光电化学测试。在加入牺牲剂TEOA的条件下进行CO2还原性能测试。结果显示其性能得到有效提升,4 h内的CO产量为28.12μmol/g、CH4产量为5.60μmol/g,分别是2D g-C3N4的19.4倍和15.5倍。4.将乙酸镉和硫脲混合在反应釜中,经过水热得到了二维结构的Cd S。将Cd S与g-C3N4混合在烧杯中超声后经水热得到g-C3N4/Cd S复合材料。然后与已经充分分散的GO混合并水热得到Z型异质结g-C3N4/Cd S@r GO复合材料,r GO既能转移g-C3N4上的电子并加速传输速率,还能保护Cd S免受光腐蚀。当r GO的质量为g-C3N4/Cd S的3%时,CSR-3在加入牺牲剂TEOA的条件4 h内产量为95.72μmol/g。
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