在论文中,以量子力学计算方法为研究基础,采用密度泛函理论和Marcus-Hush转移理论模型模拟了π共轭和氮杂类有机半导体材料分子的载流子传输性质。论文主要包含下面的五个部分。（1）嵌二萘衍生物是一种应用广泛的有机半导体材料分子。研究了12种在中心骨架分子不同的位置上引入不同数量取代基的嵌二萘衍生物分子的载流子迁移性质,基于分子单晶结构和不连续的电荷跳跃传输模型计算了晶体的载流子迁移率,揭露分子自身结构变化和迁移率之间的关系。其中在2,7位置上引入二苯基取代的嵌二萘衍生物分子的空穴迁移率高达2.95 cm2 V-11 s-1,在4,5位置引入噻二唑嵌二萘衍生物的电子迁移率达到6.24 cm2 V-11 s-1。计算结果和实验数据是一致的,说明Marcus模拟传输模型对于嵌二萘衍生物的计算是适用的。结论认为有机半导体分子中的电荷传输性质受到分子上引入的取代基团影响。（2）使用量化计算方法探究电荷传输机制对于分子的晶体堆积结构的定向依赖性。高转移积分和低重组能的π堆积晶体结构的有机半导体材料有着更佳的电荷传输性质。在传输路径上的电荷传输积分的高低归因于跃迁结构的参数变化。半经典的Marcus计算模型从晶体结构的一维扩展到了三维的方向上。考虑空间中的所有方向上的有效转移积分计算得到的迁移率比仅考虑平面的迁移积分计算的迁移率要准确。（3）研究了二聚体模型和分子间相互作用对载流子传输的影响。考虑分子间相互作用和电荷耦合积分的综合效果下的计算结果,在一个跃迁方向上同时存在π-π跃迁结构和强分子间相互作用时,它们之间会产生协同作用进而增加分子间的迁移积分,也就是说分子间相互作用对电荷传输的变化有影响,在所有相互作用中,π堆积产生的相互作用起主导作用。在分子间相互作用分析中,弱相互作用氢键在分子间静电相互作用中扮演很重要的角色。（4）系统研究了1,3,6,8-tetraazapyrene（TAPy）四氮杂芘衍生物的电荷传输性质。在不打乱分子平面骨架结构的前提下,计算晶体结构下的各向异性迁移率和引入不同吸电子能力的基团对电荷传输性质的影响。结果显示在分子中引入卤族元素会降低分子的最低空轨道LUMO的能级,并提高分子的n型半导体性质的稳定性。分子的重组能和耦合积分结果都证明引入吸电子基团之后TAPy衍生物分子的电子迁移率很高,很有可能会从p型半导体变化为有潜力的n型半导体分子。同时,用主方程近似法计算的随角度变化的各向异性迁移率结果证明最大迁移率数值出现的方向正好就是最大迁移积分数值的方向。（5）在掺杂物分子的界面上,电荷转移的程度取决于分子间堆积方式,HOMOD-LUMOA差值,供体电离势和受体亲和势的差值以及二聚体中轨道相互作用的大小。为了更好地理解掺杂物晶体中的电荷传输性质,建立一个结合半经典Marcus理论和分子动力学模拟的计算模型,计算的结论与实验结果一致的迁移率结果。基于复合物TTF-TCNQ的晶体结构在各向异性和随机行走两个模型中计算的平均和最大迁移率数值分别为0.21和4.59 cm2 V-1 S-1,和实验测试结果一致,此外在TTF-TCNQ的分子界面上预测的独特的金属导电性质的电阻为4.43 k?。对比单体的供体和受体分子,复合物晶体有着较高的迁移率和导电性。本论文的理论模拟研究证明了适当调整分子本身结构和二聚体跃迁结构对提高晶体的电荷传输性质很重要。论文创新性地针对不同的π共轭和氮杂类有机分子采用不同的计算方法,例如费米黄金规则下的全量子理论方法和量子校正的Marcus理论方法,对分子跃迁路径和分子间相互作用的合并研究有利于设计合成高性能的半导体材料,同时研究结果也为提高有机半导体的迁移率和制备更高性能的电子器件提供了理论支持。