【摘 要】
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一氧化碳(CO)作为一种有毒气体,极易与人体血红蛋白紧密结合,对人体健康造成极大损害且当浓度过高时会致人死亡。因此,开发气敏性能优异的气体传感器以监测CO气体浓度变化具有重要现实意义。作为一种典型的宽禁带n型半导体材料,SnO2因具有良好电导率、电子迁移率等特点而被广泛用于金属氧化物半导体气体传感器;而为进一步提升其气敏性能,引入贵金属则是常采用的一种有效改性手段。然而,单一金属掺杂/负载的SnO
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一氧化碳(CO)作为一种有毒气体,极易与人体血红蛋白紧密结合,对人体健康造成极大损害且当浓度过高时会致人死亡。因此,开发气敏性能优异的气体传感器以监测CO气体浓度变化具有重要现实意义。作为一种典型的宽禁带n型半导体材料,SnO2因具有良好电导率、电子迁移率等特点而被广泛用于金属氧化物半导体气体传感器;而为进一步提升其气敏性能,引入贵金属则是常采用的一种有效改性手段。然而,单一金属掺杂/负载的SnO2气敏材料对CO所表现出的气敏性能仍存在低温下灵敏度较差、响应/恢复时间过长等问题。为解决这些问题,将另一种金属活性物种引入到原气敏材料体系,利用其自身气敏特性和双金属活性物种间存在的协同效应以提升气敏性能,而这一途径具有可行性。据此,本文将围绕双金属氧化物负载的SnO2半导体材料的制备及其对CO的传感性能和可能的传感机理过程的工作而开展研究;探讨并构建活性物种结构与其相应CO传感性能之间的“构-效”关系。主要研究内容如下:1)采用沉淀法制备出具有四方金红石结构的SnO2纳米颗粒。以该SnO2纳米颗粒作为载体,采用超声浸渍法同时引入Pd和Co物种以获得不同金属负载的气敏材料样品,并比较含各气敏材料样品的传感器对CO的气敏性能。研究结果表明,含1.5 wt%Pd-2 wt%Co/SnO2气敏材料样品的传感器对CO表现出最佳气敏性能。在最佳工作温度(60℃)下,该气体传感器对100 ppm CO的灵敏度为38,响应/恢复时间为2 s/147 s。与Pd/SnO2传感器相比,其恢复时间可缩短至原有的一半。2)先采用一步还原法制取得到CeOx物种,再采用水热法制备得到CeO2。之后,以SnO2为载体,通过两步超声浸渍法获得不同Ce物种负载型气敏复合材料。考察比较不同CeOx负载量的1.5 wt%Pd-CeOx/SnO2气敏材料对CO的气敏性能。研究结果表明,当CeOx负载量为3 wt%时,1.5 wt%Pd-CeOx/SnO2气敏材料表现出对CO的最佳气敏性能。在最佳工作温度(75℃)下,该气敏复合材料对100 ppm CO灵敏度可达50.6,而响应/恢复时间则为2 s/110 s。此外,还考察比较不同CeO2负载量的1.5 wt%Pd-CeO2/SnO2气敏材料对CO的气敏性能;借助原位红外及其他相关表征手段探讨其可能的传感机理过程。研究结果表明,当CeO2负载量为5 wt%时,1.5 wt%Pd-CeO2/SnO2气敏材料表现出对CO的最佳气敏性能。在最佳工作温度(75℃)下,该气敏复合材料对100ppm CO灵敏度达到60.3,响应/恢复时间则为1 s/68 s。相比于单金属Pd/SnO2气敏材料,1.5 wt%Pd-5 wt%CeO2/SnO2传感器在相同工作温度下对CO灵敏度提升了一倍。进一步研究发现,CeO2物种的加入可有效促进四价钯生成及氧空位的增多,这也增加了活性位点数量。通过原位红外及其他表征手段证实该气敏材料对CO传感过程本质是CO吸附在材料表面发生氧化反应并生成CO2的过程,CeO2物种的引入促使气敏材料表面对CO具有更强吸附能力,进一步提升了对CO的灵敏度。
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