【摘 要】
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经济和社会的快速发展在给人们的生活带来舒适和便利的同时,也给世界带来了环境污染和能源危机。如今,这两大危机已经严重威胁了人类的生存和发展,因此寻找解决这两大难题的方法已迫在眉睫。在众多方法中,半导体光催化技术因其能直接利用太阳光进行环境修复和能源转换而备受关注,成为一颗冉冉升起的新星。光催化剂的稳定性和高活性一直是人们所追求的目标,然而制备同时满足上述两个目标的光催化剂仍然是一个巨大的挑战。g-C
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经济和社会的快速发展在给人们的生活带来舒适和便利的同时,也给世界带来了环境污染和能源危机。如今,这两大危机已经严重威胁了人类的生存和发展,因此寻找解决这两大难题的方法已迫在眉睫。在众多方法中,半导体光催化技术因其能直接利用太阳光进行环境修复和能源转换而备受关注,成为一颗冉冉升起的新星。光催化剂的稳定性和高活性一直是人们所追求的目标,然而制备同时满足上述两个目标的光催化剂仍然是一个巨大的挑战。g-C3N4和Cd0.5Zn0.5S是两种较为常见的可见光响应型光催化剂。其中,g-C3N4带隙适中,制备简单,但仍然存在着可见光利用效率低,光生电荷复合率高等缺点;Cd0.5Zn0.5S的性能较Cd S略有提升,但其应用仍然受制于较差的稳定性以及光生载流子的复合。为了提高光催化剂的活性及稳定性,本论文分别以g-C3N4和Cd0.5Zn0.5S作为研究对象,一方面通过碳点改性和构建Z型异质结来提高g-C3N4的光降解污染物性能。另一方面通过负载助催化剂和设计中空形貌来改善Cd0.5Zn0.5S的光解水制氢活性和稳定性。具体研究内容如下:（1）CCN/α-Fe2O3光催化剂的制备及光降解有机污染物性能研究首先通过一步双原位法制备了碳点改性g-C3N4（CCN）,避免了传统的将碳点（CDs）和g-C3N4（BCN）分别制备出来再进行复合的繁琐过程。之后通过简单的原位低温煅烧制备了CCN/α-Fe2O3（FCN）复合光催化剂。光催化降解双酚A（BPA）实验表明α-Fe2O3的质量分数为0.5 wt%时,FCN-0.5的BPA降解率最优（58.88%）,分别约为BCN的3倍,CCN的2倍。循环稳定性测试证明了复合材料具有良好的稳定性。自由基捕获实验证明了CCN与α-Fe2O3形成了Z型异质结。FCN光降解BPA性能提高的原因在于CDs和α-Fe2O3引入增强了g-C3N4的光吸收,抑制了光生电荷的复合;Z型异质结的形成促进了电荷分离,保留了更强的氧化还原能力。（2）中空Ni2P/Cd0.5Zn0.5S光催化剂的制备及光解水制氢性能研究与将助催化剂作为活性位点锚定在中空光催化剂上的传统策略相反。本论文结合硬模板法以及磷化煅烧制备了中空Ni2P立方体,然后经过水热法在外围原位生长了一层Cd0.5Zn0.5S,制备了中空Ni2P/Cd0.5Zn0.5S（Ni2P/CZS）复合光催化剂。光解水制氢性能测试表明中空Ni2P的添加量为5 wt%时,Ni2P/CZS-5的光催化产氢速率最高（20.83 mmol/g/h）,分别约为CZS的9倍,相同助催化剂负载量下Ni2P/CZS纳米颗粒和Pt/CZS的1.4倍和1.2倍。结果证明Ni2P有代替传统贵金属Pt的潜力,且中空形貌能进一步提高光催化产氢性能。此外,Ni2P/CZS-5的稳定性也得到了极大的改善。复合材料光催化性能提高归因于助催化剂和中空结构的协同作用:Ni2P作为电子受体,促进了电荷分离,提供了活性位点;中空形貌扩大了比表面积,增强了光吸收,缩短了电荷转移路径。
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