【摘 要】
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随着材料性能需求的增加,对材料结构的精确性提出了更高的要求。拓扑结构聚合物具有独特的结构,可以运用在生物、医学等重要领域,同时也为材料科学的发展提供理论研究的模板,
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随着材料性能需求的增加,对材料结构的精确性提出了更高的要求。拓扑结构聚合物具有独特的结构,可以运用在生物、医学等重要领域,同时也为材料科学的发展提供理论研究的模板,合成结构精确的拓扑聚合物成为材料发展的必然需求。瓶刷状结构以及树枝状结构是拓扑结构中研究及应用较为广泛的两种结构,然而目前能够实现高效可控制备该两种结构的方法研究较少。本文合成不同取代基结构的1,1-二苯基乙烯(DPE)衍生物,根据DPE衍生物在阴离子共聚合中难自聚的特点以及取代基的电子效应,实现功能性聚合物的序列可控合成,结合硅氢加成、点击化学等高效偶联反应方法,建立拓扑结构聚合物的精准、高效、便利合成方法。对瓶刷状及树枝状聚合物的合成进行了以下研究：1、建立了精准高效制备序列结构明确的瓶刷状聚合物(Bottlebrush)的合成方法。以SiHH基团取代的DPE衍生物(DPE-SiH)与苯乙烯进行活性阴离子聚合,通过高真空定时取样方法确定了SiHH基团链中的序列分布,并在此研究基础上,与末端乙烯基聚苯乙烯(VPS)侧链进行高效硅氢加成,实现了瓶刷状结构支化点的序列调控,成功合成了一系列侧链序列结构明确的瓶刷状聚合物。2、建立了高效便利的树枝状结构聚合物(DendriMac)制备方法。采用三官能锂引发剂(Tri-Li)进行苯乙烯聚合,以含有双炔基的DPE衍生物(DPE-DA)进行封端,得到三末端六炔基功能化树枝状核,以末端含有叠氮及SiHH基团的聚苯乙烯为支链,以点击以及硅氢加成等方法作为高效偶联反应,其偶联效率达到97%以上,成功制备了高结构完整性的树枝状聚合物。
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