【摘 要】
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氨气（NH3）是一种无色,具有刺激性和腐蚀性的常见空气污染物,人体吸入过量NH3会加大尿毒症、肝硬化和肾衰竭的病发率。另外,NH3存在于人体代谢产物中,是检测肾脏疾病的重要呼气标记物。因此,设计、制备高性能（灵敏度高、检测极限低、稳定性好）NH3传感器在环境监测和医疗诊断领域具有重要的研究意义。聚苯胺（PANI）作为NH3传感器研究中具有发展潜力的一类敏感材料,其制备简易,比表面积大,具有可逆的掺
【机 构】
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中国科学院大学(中国科学院光电技术研究所)
【出 处】
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中国科学院大学(中国科学院光电技术研究所)
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氨气（NH3）是一种无色,具有刺激性和腐蚀性的常见空气污染物,人体吸入过量NH3会加大尿毒症、肝硬化和肾衰竭的病发率。另外,NH3存在于人体代谢产物中,是检测肾脏疾病的重要呼气标记物。因此,设计、制备高性能（灵敏度高、检测极限低、稳定性好）NH3传感器在环境监测和医疗诊断领域具有重要的研究意义。聚苯胺（PANI）作为NH3传感器研究中具有发展潜力的一类敏感材料,其制备简易,比表面积大,具有可逆的掺杂和去掺杂特性。但基于纯PANI的NH3传感器普遍存在灵敏度低,响应/恢复速度慢,稳定性差等问题。近年来,一种有效提升PANI基NH3传感器气敏性能的策略是调控材料形貌,对PANI进行掺杂改性。本文分别利用二氧化钛-金纳米颗粒（TiO2-Au NPs）和金@二氧化硅纳米颗粒（Au@SiO2 NPs）掺杂PANI制备三元纳米复合材料,在聚酰亚胺（PI）衬底上构建可在室温下工作的柔性NH3传感器。文章主要从敏感材料设计、气敏性能测试和敏感机理分析等方面开展研究工作,具体内容如下:（1）考虑到TiO2和Au纳米颗粒（Au NPs）与PANI功函数不同,掺杂后会在接触界面发生能带弯曲,形成p-n异质结和肖特基结,其能有效提升PANI传感器气敏性能。本文利用原位化学氧化聚合法将高催化活性的Au NPs（可控合成,粒径＜100nm）、n型TiO2（粒径＜20nm）与PANI复合,成功在PI衬底上研制出一种经济且实用的三元NH3传感器。研究结果表明,Au和TiO2掺杂后,传感器的气敏性能得到明显提升:PANI-TiO2-Au三元传感器对100 ppm NH3的响应和恢复时间分别是32s和111s,响应值为123%,约为一元PANI和二元PANI-TiO2的1.9倍和1.2倍;设计的三元传感器在干燥NH3测试中,展现出良好的线性度（相关系数R~2=0.9984）,其有利于实际应用中ppm级NH3的测量。（2）为提高PANI传感器探测NH3的能力,除利用常规n型金属氧化物与PANI形成异质结外,本文提出一种解决思路:采用新型核-壳Au@SiO2 NPs掺杂PANI,结合无机和有机组分的优势,制备高性能柔性NH3传感器,探索Au@SiO2对PANI的掺杂效果。研究结果表明,基于Au@SiO2（20 wt%）掺杂PANI（PAS2）制备的NH3传感器在室温下具有较高的灵敏度,良好的柔韧性和显著的稳定性:PAS2传感器对10ppm NH3的响应值为80%,是PANI传感器的～1.5倍,可检测到10 ppb的超低浓度NH3;弯曲角度（约-85°到85°）和弯曲次数（0-500次）引起的PAS2传感器浓度偏差（响应偏差对应的浓度偏差）可控制在0.6 ppm以内;30天持续监测,PAS2传感器响应值偏差小于2.7%。此外,PAS2传感器的响应值对环境湿度（48%-66%RH）不敏感。分析认为,PAS2传感器良好的气敏性能是Au@SiO2 NPs作用的结果,本文建立了核-壳Au@SiO2 NPs提升PANI传感器气敏性能的敏感机理模型。
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