石墨烯—硫代杯芳烃复合材料的制备及其吸附性能研究

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充分利用核能资源,实现核废物的安全处置,是核能可持续发展的基本要求,因此研究乏燃料后处理流程对放射性核素进行分离富集是十分迫切的任务。吸附法易操作,成本低,是分离这些金属离子最有效的方法之一,而选择高效的分离材料已成为国内外实验研究的热点问题。石墨烯材料稳定性好、比表面积大,可作为优良的吸附材料,而杯芳烃作为第三代超分子化合物具有稳定性高、易修饰等特点,可选择性识别金属离子。本文利用石墨烯和硫代杯芳烃制备了石墨烯-硫代杯芳烃复合材料(GO-TC4A),对合成的材料分别进行了SEM、TGA、FTIR、核磁氢谱及拉曼等表征,同时研究了GO-TC4A对Nd(III),Sr(II)和Rb(I)的吸附性能,并通过考察溶液的酸度(pH值)、接触时间、金属离子初始浓度及温度等因素对吸附过程的影响,同时研究了吸附过程的动力学、热力学及反应机理。表征结果表明,制备的石墨烯-硫代杯芳烃复合材料较复合前有了较大的改变,具有花型的多孔状结构,而代表其功能基团特征峰的变化也进一步说明了硫代杯芳烃已成功复合在石墨烯表面。吸附试验结果表明,GO-TC4A对Nd(III),Sr(II)和Rb(I)的最大吸附容量分别为337.84mg/g,101.11mg/g和164.47mg/g,均高于在相同条件下的石墨烯,其吸附的最佳酸度条件分别为6~7,7~9,4~6,并且分别在110min,80min,110min后达到吸附平衡状态。吸附动力学研究表明,GO-TC4A对Nd(III),Sr(II)和Rb(I)吸附过程均符合二级吸附动力学模型。吸附等温线研究表明,GO-TC4A对Nd(III)的吸附过程符合Freundlich模型,而对Sr(II)和Rb(I)的吸附符合无相互扰动的单分子层吸附的Langmuir模型。吸附热力学研究表明,GO-TC4A对Nd(III),Sr(II)和Rb(I)的吸附过程是一个自发的吸热过程。制得的石墨烯-硫代杯芳烃复合材料兼具了石墨烯无与伦比的优越性能和杯芳烃的超分子识别能力,其分离性能较复合前有较大提高,因而可作为乏燃料中放射性核素的有较分离材料。
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