碰撞诱导转动传能中的量子干涉效应理论研究

来源 :中国科学院大连化学物理研究所 | 被引量 : 0次 | 上传用户:klyx808
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该论文将报道我们对碰撞过程中量子干涉效应(Collisional Quantum Interference)的深入研究.碰撞过程中量子干涉效应是分子碰撞导致的无辐射跃迁过程中的干涉,本质上是属于德布罗意波之间的干涉.Sha和Zhang等人[J.Chem.Phys.102(1995)2772.]导出了包含干涉相位角的传能截面表达式,并用光学光学双共振多光子电离光谱(OODR-MPI)的方法研究了CO A<1>∏单叁重态之间的碰撞传能,首次观测到了量子干涉效应.该文所获得的主要研究成果是首次从理论上得到了计算干涉相位角的方法,得出了干涉相位角和实验条件中各相关量的关系,并且计算结果和实验符合的很好.扩展原有的理论体系到极性分子-分子体系.为分子束实验做了尝试性的实验(在静态池中).具体成果如下:1.应用含时微扰理论和量子非弹性散射理论,考虑一级含时波恩近似,长程相互作用和直线轨迹近似,建立了原子-双原子分子体系分子转动传能中的量子干步模型.2.应用含时微扰理论和量子非弹性散射理论,考虑一级含时波恩近似,长程相互作用势,短程相互作用势和直线轨迹近似,完善了原子-双原子分子体系分子转动能量传递中的量子干涉模型.3.原子-分子体系与极性分子-极性分子的长程作用势有明显的不同,对于原子-分子体系,长程相互作用势V∝R(t)<-6>,而极性分子-分子体系的长程相互作用势.4.为了在分子束实验条件下进行实验,用光学-光学双共振多光子电离光谱(OODR-MPI)的方法,在静态池条件下,对较长寿命的CO单重态-三重态之间的碰撞传能实验进行了尝试.用2+1+1双色共振多光子电离实验进一步证实和丰富了间接预解离的理论和实验,并研究了间接预解离对不同转动能级的影响程度.
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