【摘 要】
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钙钛矿材料具有灵活多变的晶体结构以及多种多样的离子组合与价态组合,因而展示了丰富多彩的物理性质,是凝聚态物理与材料科学研究的重要体系与前沿。本论文发挥高压高温技术的独特优势,制备了多种新型钙钛矿结构的氧化物材料,详细研究了材料的晶体结构与综合物理性质,取得的创新性结果主要如下:（1）利用高压高温（12 GPa,1323 K）条件合成了钙钛矿材料Pb Co O3。虽然该材料具有简单ABO3钙钛矿化学
【机 构】
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中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
【出 处】
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中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
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钙钛矿材料具有灵活多变的晶体结构以及多种多样的离子组合与价态组合,因而展示了丰富多彩的物理性质,是凝聚态物理与材料科学研究的重要体系与前沿。本论文发挥高压高温技术的独特优势,制备了多种新型钙钛矿结构的氧化物材料,详细研究了材料的晶体结构与综合物理性质,取得的创新性结果主要如下:（1）利用高压高温（12 GPa,1323 K）条件合成了钙钛矿材料Pb Co O3。虽然该材料具有简单ABO3钙钛矿化学配比,但Pb2+与Pb4+在A位形成1:3的电荷有序,高自旋Co2+与低自旋Co3+在B位形成1:1的电荷有序。因此,由于其特殊的电荷有序分布,Pb Co O3结晶为具有Pb2+Pb34+Co22+Co23+O12电荷组态的A位与B位同时有序四重钙钛矿结构,空间群为Pn-3。原位高压电输运性质、同步辐射X射线粉末衍射、X射线吸收谱以及中子粉末衍射等测试表明,在0-15 GPa时,随着压力的增加,Co2+逐渐由高自旋态转变成低自旋态,Co2+-O键长急剧减小,Pb Co O3的电阻也随着压力的增加反常增大;在15-30 GPa,Pb4+与Co2+之间发生电荷转移,Pb4+离子部分变成Pb2+离子,而低自旋Co2+离子则逐渐变成低自旋的Co3+离子;约20 GPa时,累积的电荷转移效应会在室温附近诱导出金属-绝缘体转变以及向Tetra.-I相转变的一级结构相变。进一步加压到30 GPa以上,电荷转移完成,并引发向Tetra.-II相转变的另一个一级结构相变,电输运上再次呈现绝缘体行为。Pb Co O3提供了第一个自旋态,电荷态,晶体结构和金属-绝缘体转变共同发生在同一材料系统中的示例,为研究自旋态转变和金属间电荷转移开辟了一条新途径。（2）用高压高温（7 GPa,1323 K）退火方法首次合成了A位与B位同时高度有序的四重钙钛矿氧化物Ca Cu3Co2Re2O12,其空间群为Pn-3。通过键价总和分析和X射线吸收谱测试,该材料的电荷组态被确定为Ca Cu32+Co22+Re26+O12。与绝大部分等结构Ca Cu3B2B’2O12四重钙钛矿材料只形成一个Cu2+（↑）-B（↑）-B’（↓）长程亚铁磁有序不同,Ca Cu3Co2Re2O12中的A’位Cu2+离子在约28 K形成长程反铁磁有序。接着,其B位的Co2+和B’位的Re6+离子在约20 K形成亚铁磁有序。此外,Ca Cu3Co2Re2O12展现出强绝缘性,通过光学测试得到其带隙约为3.75 e V。（3）利用高压高温（8 GPa,1323 K）方法首次合成了A位与B位同时高度有序的四重钙钛矿La Cu3Co2Re2O12,其空间群为Pn-3。通过键价总和分析与X射线吸收谱测试,得到该材料的电荷组态为La Cu32+Co22+Re25.5+O12。通过磁性测量和X射线磁圆二色谱测试,再结合密度泛函理论计算得到该材料的磁基态为Cu2+（↑）-Co2+（↑）-Re5.5+（↓）亚铁磁排列。电输运测试与理论计算表明该材料具有半金属（half-metal）性质,其中自旋向下的能带参与导电,自旋向上的能带具有大约1.9 e V的能隙。得益于La Cu3Co2Re2O12中少有的B位Co2+和B’位Re5.5+离子近100%的高度有序,该体系表现出比同类材料更大的低场磁电阻效应。（4）通过高温高压退火的手段,在8 GPa,1323 K首次成功得到了A位与B位均高度有序的四重钙钛矿La Cu3Fe2Re2O12。通过键价总和分析和X射线吸收谱测试,确定该材料的电荷组态为La Cu32+Fe23+Re24.5+O12。这一材料的居里温度TC高达720 K。2 K下高达8.0?B/f.u.的饱和磁矩和X射线磁圆二色谱的测试结果表明La Cu3Fe2Re2O12具有Cu2+（↑）-Fe3+（↑）-Re4.5+（↓）排列的亚铁磁基态。通过电输运测量和理论计算,La Cu3Fe2Re2O12被确认为半金属,其自旋向下能带穿过费米面,而自旋向上带隙则具有绝缘体特征,带隙约为2.27 e V。由于Fe和Re离子之间近100%有序,La Cu3Fe2Re2O12表现出比同结构材料更大的低场磁电阻行为。该体系提供了一个兼具高TC,大饱和磁矩,宽自旋带隙以及大低场磁电阻的高性能半金属材料。
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