随着便携式、可穿戴设备的广泛应用,柔性电化学储能器件引起了人们的大量关注。其中,全固态超级电容器由于具有一定的机械强度和柔韧性,同时兼具安全性好以及功率密度较高而逐渐成为近年的研究热点。碳材料作为应用最为广泛的超级电容器的电极材料之一,其中最具有代表性的便是石墨烯材料。自从被发现以来,石墨烯就因其超高的比表面积从而取代活性碳成为更受关注的碳基电极材料。然而,全固态超级电容器的能量密度一般较低,这其中电解质与电极之间的界面相容性不佳也是关键因素之一。为了提高全固态超级电容器的能量密度,提升电解质对电极界面的浸润性是十分必要的。本文通过对石墨烯电极进行界面改性来研究凝胶电解质对石墨烯电极的浸润性问题,试图厘清凝胶电解质对石墨烯电极的浸润性本质上是如何对超级电容器性能产生影响的。本文通过电化学剥离的方法从商用石墨纸得到膨胀石墨片,再通过超声、抽滤、真空干燥,得到石墨烯薄膜;然后利用合成的两性离子聚合物聚（磺酸丙基二甲基铵丙基甲基丙烯酰胺）（PPDP）的溶液作为界面改性剂,对石墨烯膜进行改性处理。最后分别将未改性和改性处理的石墨烯膜与PVA/H2SO4水凝胶组装成超级电容器测试电化学性能。具体是从石墨烯薄膜厚度、不同分子量的PVA的凝胶电解质和不同分子量PPDP作为界面改性剂这三个角度,分别探究凝胶电解质对石墨烯薄膜电极的浸润性对组装的超级电容器性能的影响。首先,我们研究了具有不同厚度的石墨烯薄膜电极在改性前/后与凝胶电解质的界面浸润性对超级电容器性能的影响。电极表面在没有经过改性处理的情况下,由三种不同厚度的石墨烯薄膜（分别为FHG-10、FHG-20、FHG-50,它们厚度逐渐增加）组装的超级电容器的面电容分别由一开始的31 m F/cm~2、37 m F/cm~2、51 m F/cm~2,在经过10h的浸润后,分别增大到72 m F/cm~2、95 m F/cm~2、130 m F/cm~2;而在电极表面经过改性处理后的三个超级电容器的面电容则由最初的58 m F/cm~2、86 m F/cm~2、75 m F/cm~2,在经过10h的浸润后,分别增大到84 m F/cm~2、158 m F/cm~2、173 m F/cm~2,证明在利用亲水的PPDP改性电极界面后可以有效促进电容器能量密度的提升。由于随着石墨烯膜厚度的增加,单位面积的石墨烯膜电极的内部的比表面积增大。PPDP的改性可以使电解液充分浸润到电极内部,从而提高由更厚电极组装的超级电容器的电化学性能,有效提升电容器的能量密度。因此,实现电解液对电极界面的有效浸润来改善超级电容器的电化学性能,本质上是通过提高电极的有效比表面积来实现的。然后,我们选择FHG-20作为研究对象,并以不同分子量的PVA制备相同质量浓度的PVA/H2SO4凝胶电解质,研究了在电极改性前/后电解质与电极界面浸润性对组装的超级电容器性能的影响。我们发现,对未改性的电极组装的超级电容器,随着PVA分子量的增加（Mw分别为19000、47000、61000）,面电容分别由初始的39 m F/cm~2、38 m F/cm~2、37 m F/cm~2,在经过10h的浸润后,分别增大到111 m F/cm~2、103 m F/cm~2、95 m F/cm~2,说明更大的PVA分子量增加了电解液的粘度,从而降低其在电极上的渗透和浸润;而在电极表面经过改性处理后,组装的超级电容器的面电容则由最初的90 m F/cm~2、90 m F/cm~2、86 m F/cm~2,在经过10h的浸润后,分别增大到162 m F/cm~2、159 m F/cm~2、158 m F/cm~2,即不同粘度的电解液得到的面电容相差不大。由于电解液中导电离子的浓度和数量相同,可以认为是在改性后,使得电解液可以在电极内部有效浸润,从而实现内部表面积的有效利用,进而提高了器件的电化学性能。因此,利用PPDP对电极界面进行改性可以增加凝胶电解质对其的浸润性,从而减弱甚至消除使用不同分子量的PVA带来粘度变化的影响。最后,我们合成了更小分子量的PPDP并用于石墨烯膜电极FHG-20的界面改性研究。在此基础上组装的超级电容器初始面电容便能达到163 m F/cm~2,而且经过3h的浸润后,面电容值就达到193 m F/cm~2。而此前在用大分子量PPDP对石墨烯膜电极改性时,初始面电容为86 m F/cm~2,面电容最大时为158 m F/cm~2。交流阻抗结果表明,由经过小分子量的PPDP处理过的电极组装成的超级电容器的界面电荷转移电阻也较小。在使用小分子量的PPDP对电极进行界面改性时,其分子链可以进入到石墨烯膜的更深的内部,从而进一步提高电极的有效比表面积,显著改善组装的超级电容器的电化学性能。