不同形貌羟基磷灰石的可控制备及其CO催化氧化性能研究

来源 :沈阳师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:gaolaoshi
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本文研究了负载型Ag基催化剂对于催化CO氧化反应性能的影响。以羟基磷灰石(HAP)为载体,Ag0为主要活性组分,合成了Ag/HAP负载型催化剂。利用HAP载体的形貌可控性,制备了不同形貌的HAP载体。采用XRD、TEM、UV-vis、H2-TPR和XPS等表征方法对催化剂进行表征和结果分析,研究了制备方法、结构、理化性质与催化活性之间的构效关系。本论文主要结论如下:(1)采用简单的一步水热法,以赖氨酸为沉淀剂,通过改变赖氨酸浓度,合成不同尺寸HAP纳米棒,负载质量分数3%Ag制备Ag/HAP催化剂。利用Ag与HAP之间的强相互作用将Ag纳米粒子分散在HAP载体表面,使其具有较好的催化活性。活性测试发现,赖氨酸浓度为0.20 mol·L-1时,制备的Ag/HAP催化剂性能最好,在空速为60 000 mL·(g·h)-1条件下,CO的完全转化温度为190oC。XRD和SEM表征结果表明,赖氨酸浓度对Ag/HAP催化剂的结构和性能影响较大。UV-vis、H2-TPR和XPS测试结果表明,活性组分Ag主要以Ag0和Ag+的形式存在于HAP载体上,其中Ag0作为主要催化活性中心,使Ag/HAP催化剂在CO氧化反应中保持较高的活性。(2)以尿素为沉淀剂采用一步水热法,通过调控尿素浓度和反应pH值成功制备了长径比为10:1的长棒状HAP载体。由XRD表征结果分析,尿素用量为5.6 mol时制备出纯度高,结晶度好的HAP,以长棒HAP为载体负载Ag基为催化剂并应用于CO催化氧化反应,表现出了良好的催化活性及良好的稳定性。(3)通过等体积浸渍法合成了系列Ag/H-Z催化剂,并研究催化剂预处理条件对催化剂结构和性能的影响。CO活性测试结果表明,Ag/H-2催化活性最佳,在空速为60 000mL·(g·h)-1条件下,CO的完全转化温度为170 oC。具有较好的稳定性,结果表明此处理方式能够增强金属与载体之间的强相互作用(SMSI),从而提高催化剂的稳定性能。
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