过渡金属氮化物在许多涉氢反应中都表现出类贵金属的催化性质,尤其在加氢精制方面,具有传统催化剂不可替代的优点。随着社会对环境保护的日益重视,关于过渡金属氮化物催化剂的研究越来越引起人们的关注。本文采用NH₃程序升温氮化法制备了一系列过渡金属氮化物,考察了它们的氨分解和噻吩HDS催化性能,重点探讨了多次钝化和再生处理对其催化性能的影响,并结合XRD、BET、TPSR-MS和TEM-EDS等表征手段,对钝化再生处理后催化剂表面状态的变化进行了初步探索,所得主要结果如下: 载体对氮化物的影响研究结果表明,载体表面的酸碱性和孔结构对其负载氮化物催化剂的催化活性有较大的影响,镁铝复合氧化物MgAlO（Al:Mg=1:3）为载体的钴钼双金属氮化物对于氨分解反应和噻吩HDS反应都具有最好的催化活性。 浸渍顺序和助剂及再生条件的实验结果表明,双金属氮化物催化剂的浸渍顺序是影响催化性能的重要因素。负载型金属氮化物催化剂活性中心的充分暴露是实现其高活性的一个重要途径。再生温度是影响催化剂活性的关键。同时,再生气氛也是影响催化剂活性的一个重要因素。 多次钝化再生处理对负载双金属氮化物氨分解催化活性的影响研究发现,一些NH_x（x≤3）物种被强烈吸附在氮化物催化剂表面,它在低温区的分解服从Temkin-Pyzhev机理;钝化和再生处理显著影响了负载双金属氮化物催化剂的表面状态和活性中心组成。随着钝化再生的进行,Co相和γ-Mo₂N相通过钝化过程中生成的Co-Mo-O-N中间物种逐渐演变为Co₃Mo₃N相,结合氨分解催化性能,可以认为在第二次再生后Co,γ-Mo₂N和Co₃Mo₃N的比例达到了最佳,催化剂具有最高的氨分解催化活性。当Co:Mo=0.8时,钴钼双金属氮化物催化剂具有最高的催化活性,这同时表明负载钴钼双金属氮化物催化剂活性相并不是单一的Co₃Mo₃N相,一些其它钴钼相的适量存在可能使其具有更高的催化活性。 钝化态氮化物经过多次再生-钝化处理后其噻吩HDS活性明显提高。同一样品的HDS活性随反应时间的延长而增加,并且,经过再生-钝化处理后其活性随