【摘 要】
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氯苯酚具有急性毒性、耐生物降解性和强生物累积性,研究表明其对人类的健康有严重危害。所以,人们十分关注氯苯酚类污染物的处理,亟需开发用于安全处理氯苯酚类污染物的技术。催化加氢脱氯法是一种极具前景的环境中含氯有机污染物修复技术,因为它反应条件温和、无二次污染、产物可回收利用且能够用于处理多种含氯有机污染物。然而,由于催化剂的低催化活性及稳定性,以及使用氢气作为氢源的潜在安全性问题,阻碍了催化加氢脱氯技
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氯苯酚具有急性毒性、耐生物降解性和强生物累积性,研究表明其对人类的健康有严重危害。所以,人们十分关注氯苯酚类污染物的处理,亟需开发用于安全处理氯苯酚类污染物的技术。催化加氢脱氯法是一种极具前景的环境中含氯有机污染物修复技术,因为它反应条件温和、无二次污染、产物可回收利用且能够用于处理多种含氯有机污染物。然而,由于催化剂的低催化活性及稳定性,以及使用氢气作为氢源的潜在安全性问题,阻碍了催化加氢脱氯技术在实际污染修复中的广泛应用。石墨相氮化碳（g-C3N4）具有大的比表面积,优异的热稳定性和化学稳定性。g-C3N4有丰富的含氮官能团,可作为锚定位点用于分散和稳定金属纳米颗粒。在本研究中,我们结合钯（Pd）纳米催化剂和g-C3N4载体两者的优点,利用金属和含氮官能团之间的独特的相互作用,制备了锚定在g-C3N4的有序几何结构中的超细Pd纳米颗粒（2 nm）（Pd NPs@g-C3N4）。通过电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）、透射电子显微镜（TEM）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、x射线光电子能谱（XPS）、和粉末x射线衍射（XRD）对制备的催化剂进行了详细的表征。首次将该催化剂用于环境中含氯有机污染物的催化脱氯过程。系统的研究了Pd负载量、p H、Na BH4投加量、催化剂投加量、反应温度等主要操作变量对催化加氢脱氯效率的影响,确定了最佳反应条件为:25°C,p H=2.0,2.0 m M Na BH4,Pd负载量0.5 wt.%,Pd NPs@g-C3N4投加量0.1 g。研究结果显示,Pd NPs@g-C3N4催化剂的催化活性高达101 mmol·gPd-1·min-1,催化性能明显高于此前已报道的其他脱氯催化剂。在低剂量硼氢化钠（Na BH4,2.0 m M）作为氢源的作用下,Pd NPs@g-C3N4催化剂可以在2 min内实现1.0 m M 4-氯苯酚（4-CP）的快速完全脱氯。研究进一步将Pd NPs@g-C3N4催化剂的卓越催化脱卤活性归因于:1)催化材料中超细Pd纳米颗粒可以活化氢气分子,并生成大量活性物种（如活泼性氢原子）;2)g-C3N4载体的存在使得Pd纳米催化剂具有缺电子特性,进而极大地促进了催化剂表面的电子转移过程,加速了体系中电子自电子供体（如Na BH4）向催化剂表面的转移,从而显著提升催化剂的催化脱氯活性。研究表明,该复合型Pd NPs@g-C3N4催化剂具有脱氯速度快(速率常数为0.0167 s-1),p H适用范围广（p H 2～9）,稳定性好,且可以循环利用（循环5次仍可达到85%的脱氯效率）等特点。本研究为环境中含氯有机污染物的高效脱卤提供了一种很有应用前景的催化剂,并为开发其他用于修复水中难降解含卤有机污染物的高效催化剂提供了参考。此外,研究还为利用含氮官能团制备超细金属催化剂以及载体对Pd纳米催化剂电子结构的可能影响提供了新的见解。
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